飞秒强激光场中水分子的电离激发-物理学报.PDF

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 7 (2013) 073301 飞秒强激光场中水分子的电离激发* † 王志萍 吴亚敏 鲁超 张秀梅 何跃娟 ( 江南大学理学院, 无锡 214122 ) ( 2012 年11 月24 日收到; 2012 年12 月10 日收到修改稿) 本文运用含时密度泛函理论和分子动力学非绝热耦合的方法, 研究了水分子在不同极化方向的激光场中的电 离和动力学行为. 计算结果表明, 对应相同的极化方向, 随着激光强度的增加, 水分子的电离增强; 对于相同强度的 激光, 当激光极化方向沿水分子对称轴方向时, 水分子的电离最强, 当激光极化方向垂直水分子对称轴方向时, 水分 子电离受到最大程度的抑制. 对水分子偶极矩的研究表明, 当分子处于线性响应区域时, x 方向的激光只能激发起x 方向的偶极振动而y 方向的激光只能激发起y 方向的偶极振动. 对水分子的键长和键角的研究表明, 在激光场中水 分子的键长变长, 键角变大, 但变化幅度随着激光极化角的增大而减小. 此外, 研究还发现, 虽然在不同极化方向的 激光脉冲的驱动下, 水分子OH 键的振动频率与激光频率相当, 在脉冲关闭后, 振动频率减小, 但激光场的极化方向 对水分子振动模式具有选择性. 关键词: 含时密度泛函理论, 分子动力学, 水分子, 电离 PACS: 33.20.−t, 31.15.E−, 34.50.Gb, 36.40.Vz DOI: 10.7498/aps.62.073301 更多的自由度, 强激光驱动的分子体系能够展现更 1 引言 为丰富的动力学过程16−18 . 最近, Wong 等人研究 了在800 nm 和1300 nm 激光场中水分子高次谐波 水是所有生物分子的自然介质, 它广泛参与 19 的产生 , Zhao 等人采用SFA 和QRS 理论研究 12 20 了多种重要的生物物理和化学过程 . 近半个世 了气相水分子的高次谐波的产生 . Son 等人采用 纪以来, 人们对水的研究多集中在分子水平上. 自 新的时间相关的Voronoi-Cell 有限差分方法研究了 从红外光谱与激光技术运用于分子结构的研究以 多原子分子在激光场中的与取向相关的多光子电 来, 水的微观结构及其功能一直是人们研究的热 21 离 . Petretti 等人则通过求解在单电子激发近似 点3−5 . 随着光谱科学和微观测试技术的发展以 下的三维含时的薛定谔方程研究了水分子在超短 及分子轨道理论的介入使得人们对水的研究进 22 激光脉冲下的激发 . 这些研究向人们展示了最 入了量子时期, 各种相关理论和计算方法相继出 新的水分子在激光场中激发的性质. 67 8 现(如从头计算法 、蒙特卡罗模拟 、密度泛 9 本论文采用将含时密度泛