液相法分解碳酸二甲酯的催化研究.pdfVIP

摘要 摘要 液相法合成碳酸二甲酯的催化研究 关键词： 碳酸二甲酯、液相法、聚乙烯毗咯烷酮、酰胺基、介孔材料、有机一 无机杂化材料、多相化、酰胺基、氧化羰基化、改性、二氧化碳、甲醇、一氧化 碳、氧化锆气凝胶、介孔氧化锆 为了探索液相法合成碳酸二甲酯更为有效的催化剂和反应体系，本论文主要 在以下三个方面开展了研究工作。 一、有机配体促进的CuCl：催化剂及其修饰剂研究 众所周知，均相氯化铜催化剂的活性及选择性远不如浆状的氯化亚铜催化 剂，开发具有高的催化性能的均相催化剂将具有重大的意义。最近，均相过渡金 属复合物因其在众多反应中表现出的高催化活性和选择性而引起了人们的关注， 其高的催化活性和选择性是由有机配体和过渡金属间的配位相互作用产生的。本 论文研究了含有氧、酰胺和内酰胺三种配体的可溶性高分子化合物聚乙二醇、聚 丙烯酰胺和聚乙烯吡咯烷酮锚定的CuCI：均相催化剂，其中以(PVP)聚乙烯毗咯 烷酮～CuCI：催化剂为最佳，该催化剂表现出比氯化铜高得多的催化活性：催化剂 组成、反应温度、催化剂用量及反应压力等反应条件对催化剂有较大影响，较好 的反应条件为：反应总压3．0MPa(P。=0．24MPa，P。=2．76MPa)，[Cu’]= 180 mmol-L～，反应时间5