间接甲酸燃料电池炭载Pd基复合阳极催化剂的研究.pdfVIP

㈣㈣㈣删册 摘要 Y1 726d㈨ 摘要 很多优点。在DFAFC中，Pd催化剂是一种对甲酸氧化有较好电催化活性的阳极催化 剂，但是其稳定性不好，这是DFAFC中的一个主要问题。因此，研究提高Pd催化剂 对甲酸氧化的电催化稳定性是DFAFC研究中首先要解决的问题。本论文主要研究碳 要研究内容如下： 1磷钨酸(PWA)对甲酸在碳载Pd催化剂上电氧化的促进作用 用X射线能量色散谱(EDS)、X射线衍射(XRD)谱和电化学等技术研究了电解 液中PWA对DFAFC中甲酸在Pd／C催化剂上电氧化的促进作用。发现因吸附的 PWA能促进甲酸在Pd／C催化剂上的脱氢而加速甲酸的电氧化。而且，这种促进 作用与磷钨酸(PWA)浓度有关，表现为低促高抑，当电解液中PWA浓度为0．15nag ／mL时，Pd／C催化剂对甲酸氧化的电催化性能最好。 2硅钨酸(SiWA)修饰碳载Pd催化剂对甲酸氧化的电催化性能 研究了电解液中的SiWA对甲酸在Pd／C催化剂电极上氧化的促进作用。发现 SiWA能提高Pd／C催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性。这种促进作用与SiWA 浓度有关。当SiWA浓度为O．40 mg／mL时，促进作用最佳。另外，SiWA能降低CO 在Pd／C催化剂上的吸附量，因此，促进了甲酸通过直接途径氧化，提高了P(比催化 剂的电催化稳定性。 3高零价磷含量的Pd．P合金纳米粒子对甲酸电氧化的性能 化剂具有高的P含量与Pd形成合金的Po。由于合金化的Po能降低Pd的苑电子云 密度和CO及H在Pd上的吸附强度，因此合金化的Po会促进甲酸通过直接途径氧化。 所以，Pd．P／C催化剂对甲酸氧化的电催化性能好于P田C催化剂。 4还原温度对Pd．P合金纳米粒子对甲酸电氧化的性能的影响 由于还原温度的改变能够影响催化剂的粒径以及Pd．P合金化程度，从而影响甲 酸在Pd催化剂对甲酸氧化的电催化性能。因此，比较了在不同的温度下制备的Pd．P／C 催化剂对甲酸氧化的电催化性能，发现在80℃回流条件下得到的Pd．P合金纳米粒子 对甲酸氧化具有最好的电催化活性和稳定性。 关键词：直接甲酸燃料电池，Pd／C催化剂，磷钨酸，硅钨酸，Pd．P／C催化剂，甲酸氧 化 Abstract Abstract Intherecent WaSfoundthatDFAFChas years，it manyadvantagescomparing晰tll DMFC．In Pd have forthe DFAFC，the catalystsgoodelectrocatalyticperformance oxidationofformic isnot isamain of acid．However,its stabilitygood．It problem ontheincreaSeinthe ofthePd DFAFC．Thus，the electro-catalytic study stability catalyst forthe isthe be oxidationofformicacid main should