基于cfd的流态化多晶硅cvd过程研究-化学工程与技术专业论文.docxVIP

基于CFD的流态化多晶硅CVD过程研究学位论文完成日期： 基于CFD的流态化多晶硅CVD过程研究 学位论文完成日期： 指导教师签字： 勿琵谚 答辩委员会成员签字 欲掳2 ；矿”l一 黝丝9 _l／该一-屺afg j■-7 少饩嘶M ～乏物|7 万方数据 IIH IIH III IIIIIIII I IIIIIII IIII Y2773845 青岛科技大学硕士研究生学位论文 基于CFD的流态化多晶硅CVD过程研究 摘要 本文基于CFD分析手段，针对流化床反应器内复杂的多晶硅CVD气一固反应 过程编写Mfix代码，扩充了硅氢化合物热力学数据库，建立了耦合化学反应、 热量、动量、质量传递的数值模型，对流化床内的反应过程和温度、压力、气速、 颗粒分布等情况进行了分析，并对无定形硅粉成核机理进行了探索性研究。具体 工作如下： 1、根据量子化学计算结果，确定了102个硅氢化合物(Si，～Sil o)的分予结 构式；采用基团因子贡献法确定了各硅氢化合物的标准生成焓、标准摩尔熵以及 七个温度(300 K、400 K、500 K、600 K、800 K、1000 K、1500 K)下的比热容； 利用Matlab软件编程计算了104种硅氢化合物的热力学物性多项式系数a1～a7、 a15，借助化学分子量计算器计算了上述所有物质的分子量；将NIST数据库、商 业软件(Fluent、Chemkin、Mfix等)、实验和模拟方面的文献数据与本文计算结 果进行了对比，校正了H2、SiH4等Mfix已有2种物性，扩充了SiH2、Si2H6等 Mfix缺乏的102种硅氢化合物的热力学数据，建立了硅氢化合物热力学数据库。 该数据库口J准确计算各物质的比热、熵、焓等热力学物性，为本文数值模拟反应 源项的计算和无定形硅粉成核机理的研究打下了基础。 2、确定了多晶硅CVD表面化学反应、气相反应共222个反应的动力学参数； 通过在控制方程中加入反应速率源项、化学反应热、辐射传热、相问传热系数、 颗粒碰撞耗散项等实现了化学反应和质量、动量、热量传递过程的耦合；采用卡 迪尔网格划分方法划分网格，提高了计算速度和准确性；采用二阶迎风格式对控 制微分方程进行离散，SIMPLE算法求解压力耦合方程，进而完成对流态化多晶 硅CVD过程的数值模拟计算。 3、采用Caussat和Hsu的实验条件模拟流态化多晶硅CVD过程，多晶硅CVD 速率误差分别为O．8％～30％、19％～28％，表明本文建立的数学模型能确切描述流 态化多晶硅的CVD过程。综合多晶硅CVD反应速率、抑制无定形硅粉形成两方 面因素，选择氧气为流化气体，基于CFD分析了多晶硅CVD速率随硅烷进口浓 度、进口操作气速、操作温度、操作压力变化情况，确定硅烷与氢气最佳操作进 气比为3／17(即硅烷进口浓度15％)，最佳操作气速为最小流化速度的5．5倍，最 佳操作温度为963．15 K，最佳操作压力为O．2 MPa。 4、对反应器出口处气相质量、速度、温度分布，反应器内轴向、径向气相 万方数据 基于CFD的流态化多晶硅CVD过程研究分布，反应器轴向固含率分布进行了分析，对无定形硅粉成核机理进行了初步探 基于CFD的流态化多晶硅CVD过程研究 分布，反应器轴向固含率分布进行了分析，对无定形硅粉成核机理进行了初步探 索，结果表明：反应器内以甲硅烷和硅烯的非均相热裂解反应为主，气相反应为 辅；气相质量分布与速度分布、温度分布直接相关，轴向速度对气相分布的影响 高于径向速度分布：无定形硅粉在反应器稀相区质量分率较大，低温利于抑制无 定形硅粉的形成。 本文建立的热力学数据库可准确表达各硅氢化合物在不同压力、温度下的比 热、熵、焓等热力学物性，为本文计算结果的可靠性奠定了基础；本文建立的综 合气固流体力学、动力学且耦合化学反应的数学模型能确切描述流态化多晶硅 CVD过程，给出不同工艺条件对反应过程的影响，实时分析流化床内温度、气速、 反应速率、硅氢化合物质量等分布情况。本文研究结果可对多晶硅CVD流化床 反应器内构件的设计提供指导，对高纯度多晶硅实际生产工艺的设计提供理论支 持。 关键词：多晶硅CVD流化床CFD热力学数据库无定形硅粉 II 万方数据 青岛科技大学硕士研究生学位论文STUDY 青岛科技大学硕士研究生学位论文 STUDY ON PROCESS OF POLYSILICON CVD IN THE FLUIDIZED．BED REACTOR BASED 0N CFD ABSTRACT This paper was focused on the process of polysilicon chemical vapor deposition in fluidized—bed reactor．A numerical mod