量子相干控制化学反应的进展和机遇.PDF

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!! !#$%% !# ’’ #$ !(($# 量子相干控制化学反应的进展和机遇 孔繁敖 （中国科学院化学研究所，北京 !9 ） 关键词： 量子控制；化学反应；相干控制 中图分类号： 文献标识码： :(; !== 年，人们曾预言“量子控制多体动力学将 为选控相位，继而自洽选控相位；……果然，人们看 成为化学物理的主流”（引自第’ 届 ?/-@+A 化学会 到了一个个引人入胜的新实验，一串串发人深省的 议上 ?BC+3B 6 D,7E 的主旨演说6 ?/-@+ 会议是研讨 新成果，不断地引导着潮流前进 本文即对量子控制 A 6 未来科学的高级会议6 这一届会议的主题是“光化 化学反应最重要的进展作一评述，并对未来的趋向 学：化学反应及其飞秒尺度上的控制”）现在，我 6 作一臆测6 们看到了这股潮流正源源而来，每年都不断地在 最初是I3C*E3 和 ?J+ ,3/ 在 !=9( 年提出了相 K ［］ !#$% 、’()*( 等杂志上刻下了里程碑6 ! 干控制的设想 ：如果两个反应通道的初始本征态 人们一直希望控制化学反应的方向和历程 早 6 相同而终态又都湮没在同一组简并的连续态之中， 期的控制是被动的控制，即通过把握反应的宏观条 则可通过控制相应的波函数的边界条件来调节这两 件（如温度、压力等）或者选择适当的催化剂去实现6 个通道的比率，其办法就是调制激发到该连续态的 自从分子反应动力学发展之后，人们在分子的层次 激光的相位6 上对化学反应的认识进了一大步，于是希望能主动 接着，他们提出了一个具体的研究对象 如果同 6 的控制化学反应的方向和进展 自从 世纪 年 6 ’ % 时以单光子和三光子激发同一对分子的能级，通过 代以来，科学界曾作过多方面的尝试，人们希望通过 改变这二束激光的相位差和相对强度，便可控制上 激光选键或选（振动）模激发，去实现分子“剪裁”人 6 ［，］ 能级即连续态的两个解离通道的分支比’ # （见图! 们还希望通过超短激光脉冲去“斩断”特定的化学 （））有若干实验实现了这种单光子的相干控制，例 + 6 键 虽然以上的方式都有成功的例子，但是都难以成 6 如L/34/0 分别控制了MN- 分子中激发态的布居， 为普遍的方法，对较大的多原子分子就更为困难6 其