含铁碳基多孔复合材料的制备及其催化性能研究-无机化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 - -Ⅰ- 摘 要 过渡金属碳化物由于其具有良好的水热稳定性、多级孔结构和相对较大的比 表面积，因此作为一种催化新材料受到了人们广泛的关注。在多种金属里面，铁 是人类付出了很大精力来探索的物质，在全世界资源日益减少的今天，到处都可 以找到铁，而且铁还特别的便宜，因此本论文选择合成含铁碳基多孔材料用于苯 酚羟基化反应中的催化剂，考察本催化剂的催化性能。目前铁系催化剂大多数为 粉体，在催化过程中的回收必须经过繁琐的离心分离过程，从而实现催化剂与反 应液的分离。而本材料具有宏观的尺寸、坚硬的质地及磁性，可通过简单的磁性 分离实现催化剂的回收，因此对于催化剂的工业应用具有重要意义。 本论文利用廉价的离子交换树脂，通过一步灌装，经高温碳化制备含铁碳基 多孔复合材料，采用多种表征手段分析产物的结构特性，并通过苯酚羟基化反应 研究其催化性能。采用粉末 X 射线衍射分析样品的组成和晶体结构；采用氮气吸 附/脱附曲线分析产物的比表面积、孔体积、孔径分布等结构参数；采用扫描电子 显微镜（SEM）获取被测样品本身的各种结构信息，如形貌、组成和晶体结构等。 选择苯酚羟基化反应及大分子萘酚羟基化反应，通过对反应中底物的转化率、主 产物的选择性及氧化剂的利用率等参数来考察催化剂的催化性能，并对实验过程 中的实验现象进行了分析。 实验结果表明，不同铁源质量、相同温度碳化下合成的样品具有相同的物质 组成；而相同铁源质量、不同温度碳化下的样品具有不同的物质组成：900℃下碳 化的样品组成为石墨化的碳、碳化铁和铁；750℃下碳化的样品组成为铁和部分晶 面的碳化铁、四氧化三铁；550℃下碳化的样品组成为四氧化三铁和铁。 在催化应用方面，本催化材料可以保持完整的微球结构，在反应结束后可以 迅速沉淀在反应器的底部，通过移除反应溶液或者简单的磁性分离即可回收。对 于苯酚羟基化反应，催化剂表现出良好的催化活性，同时在回收后多次重复循环 催化也可以保持很好的催化性能。另外，催化剂对萘酚羟基化反应中也表现了较 强的催化活性，这表明样品中的介孔有利于大分子反应物的通过。 关键词：含铁碳基材料；催化羟基化；磁性分离；多孔材料 Ab Abstract - -II- Abstract Transition-metal carbide is a kind of material which not only has high melting point，hardness，thermal stability and mechanical stability，but also resists almost all kinds of chemical corrosion at room temperature[1,2]. In traditional synthesis methods， transition-metal carbide[3, 4] are prepared via carbonizing the metal oxide or its hydrate or metal powder as precursor and carbon powder at high temperature. Because of the high temperature sintering and excess carbon powder，the surface of metal carbides is sometimes covered by a thick carbon layer，which possibly hinders their applications. As a kind of new catalytic materials，transition metal carbides have received widespread attention because of its good hydrothermal stability， multilevel pore structure and relatively larger specific surface area. Among numerous metals，iron is very interesting in the research due to its high activity for most substrates in heterogeneous oxidations and to its low cost. In the project，porous carbon containing metal carbide and iron composite was selected to be us