单颗粒碰撞电化学研究液_液界面加速离子转移反应.pdf

摘要 摘要 不相溶两相界面(Interface between Two Immiscible Electrolyte Solutions, ITIES) ，又被 称为液/液界面(Liquid/Liquid interface, L/L interface) 。液/液界面的离子转移反应涉及界 面催化、离子跨膜运输、萃取以及药物释放等重要领域，是液/液界面电化学研究的重要 内容，对其进行研究具有重要的实际意义。近年来，研究者相继采用不同的方法研究了 液/液界面离子转移反应，例如四电极体系、扫描电化学显微镜(Scanning Electrochemical Microscope, SECM) 、光谱电化学、微滴电化学等。但是，这些方法存在操作复杂、需要 专用仪器进行辅助等缺点，限制了方法的应用范围。 近年来，单颗粒碰撞电化学的快速发展为分析化学和电化学开辟了一个新的探索领 域。单颗粒碰撞电化学是研究颗粒在单粒子水平上电化学行为的方法，该方法可提供单 个颗粒的扩散系数、尺度分布、形貌特征等重要信息。单颗粒碰撞电化学分析方法已经 应用于多种硬粒子(金属、金属氧化物、聚合物纳米粒子)和软粒子(细胞、蛋白质、病 毒、脂质体、酶、囊泡、乳滴、胶束等)。目前，关于单颗粒碰撞在液/液界面加速离子 转移反应的研究鲜有报道。本文采用单颗粒碰撞电化学方法研究了离子在液/液界面的 加速转移过程。本研究是在国家自然科学基金面上项目“电致化学发光分析法检测软粒 子碰撞的研究”(No. 2017 年01 月-2020 年12 月)资助下完成的。 全文分为四章，主要内容概括如下： 第一章，(1) 综述了液/液界面的定义、基本结构、发展历程；介绍了液/液界面电荷 反应的分类；详细阐述了液/液界面加速离子转移反应的原理和研究方法；(2) 概述了单 颗粒碰撞电化学检测方法的基本原理、发展历程和分类；总结了本研究的主要内容和意 义。 第二章，采用单颗粒碰撞电化学研究了水/硝基苯界面上三种常见有机溶剂加速钠 离子转移反应。基于油包水乳液颗粒在超微电极上碰撞的电化学行为，探讨了该加速离 子转移反应的机理，并在水/硝基苯界面上分析了三种常见有机溶剂作为离子载体时加 速钠离子转移的能力。 第三章，采用单颗粒碰撞电化学研究了两种不同离子液体构成的水/离子液体界面 上加速钾离子转移反应。基于油包水乳液颗粒在超微电极上碰撞的电化学行为，分析了 I 西北大学硕士学位论文 离子液体的粘度对钾离子在液/液界面加速转移反应的影响。 第四章，总结了本论文的研究工作，对未来的研究进行了展望。 关键词：油包水乳液，单颗粒碰撞，电化学，液/液界面，加速离子转移 II 目录 目录 摘要 I ABSTRACT III 第一章 绪论 1 1.1 液/液界面及液/液界面电化学 1 1.1.1 简介 1 1.1.2 结构及模型概述 1 1.1.3 发展历程2 1.2 液/液界面电荷转移反应2 1.2.1 类型与特点2 1.2.2 液/液界面加速离子转移反应4 1.3 液/液界面加速离子转移反应研究方法分析6 1.3.1 四电极体系6 1.3.2 扫描电化学显微镜6 1.3.3 微滴技术7 1.4 单颗粒碰撞电化学8 1.4.1 基本原理8 1.4.2 检测模式与检测原理8 1.4.3 研究现状