一种高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳及其制备方法与应用.pdfVIP

说　明　书 1/6页 一种高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳及其制备方法与 应用 [0001] 技术领域 [0002] 本发明涉及一种高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳及其制备方法与应用，适用 于作为燃料电池的阴极氧还原电催化。 背景技术 [0003] 可再生 H O 燃料电池是一种可将化学能高效转化为电能的装置，被认为是一种 2‑ 2 极具发展潜力的可再生能源转化技术。探索和发展廉价、高活性和高稳定性的电催化剂来 加快燃料电池的动力学，降低其过电势，也是 H O 燃料电池的研究重点。ORR 反应能垒高， 2‑ 2 通常需要催化剂来降低能量转换过程中的能量损耗，从而促进反应的发生。传统的商业  Pt/C 催化剂，成本高、储量少，且稳定性和抗甲醇性较差，在实际生产应用中不能达到令人 满意的效果。所以，探索低成本、高活性和高稳定性的 ORR 催化剂成为近年来的热门研究 方向。最直接的一个解决方法就是减小纳米颗粒的尺寸，从而降低催化剂的成本。单原子催 化剂（SACs）是以单个金属原子为活性位点的催化剂，因其原子利用率高、催化活性高和选 择性高而受到越来越多的关注。原则上，SACs将所有的金属原子暴露在表面，因此可以达到 100%的原子利用率，这对于降低贵金属基催化材料的成本特别有吸引力。目前虽然在电催 化领域取得了很大的进展，但仍然存在金属含量低，稳定性差等问题。 [0004] Pt/C作为ORR的常规商业化催化剂，在催化过程中，极易发生载体腐蚀而性能降 低。此外，Pt极易在催化过程中发生溶解和团聚，最终导致电催化性能和稳定性的快速衰 减。为了寻找ORR中Pt/C的替代品，地球上丰富的三维过渡金属如锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)和 镍(Ni)，通常通过与氮或其他杂原子物种掺杂结合来以稳定的单个原子形式分散在碳基导 电基底上。 发明内容 [0005] 为解决上述技术问题，本发明提供了一种高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳及 其制备方法，以及在阴极氧还原电催化方面的应用。本发明通过高温碳化预处理后的ZIF‑8 吸附铁盐的前驱体，所得到Fe单原子均匀分布在氮掺杂的多孔碳中，提高催化剂中Fe的催 化活性，也有效地提升了催化剂的稳定性，所得多孔碳具有比表面积大，活性位点多，金属 载量大等优点。 [0006] 为解决现有技术问题，本发明采取的技术方案为： 一种高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳的制备方法，先合成ZIF‑8，并将ZIF‑8 置于惰性气体下预处理得前驱体，再将前驱体分散于甲醇中，并加入醋酸亚铁搅拌均匀后， 离心干燥，最后惰性气氛下高温煅烧，得高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳。 [0007] 作为改进的是，合成ZIF‑8的方法为在甲醇溶液中通过静置老化法得到。 说　明　书 2/6页 [0008] 作为改进的是，所述预处理具体为：将合成的ZIF‑8置于在惰性气氛下，以2.5 20~ ℃·mi ‑1 n 的速率升温至150 550℃，并保温10 min  100 min，冷却至室温得前驱体。~ ~ [0009] ‑1 作为改进的是，醋酸亚铁加入后，铁在体系中的中浓度为1 10 mmol·L 。~ [0010] ‑1 作为改进的是，高温煅烧的升温速率为2.5 20℃·min ，温度为600 1100℃，煅烧~ ~ 0.5 10 h，自然冷却室温。~ [0011] 上述任一项制备方法得到的高负载量Fe单原子的氮掺杂的多孔碳，所述高负载量 2 ‑1 Fe单原子的氮掺杂的多孔碳为多孔碳骨架结构，比表面积为1278 m g ，且Fe原子均匀地嵌 入在多孔碳骨架中。 [00