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锆框架氨基改性介孔硅球负载纳米Pt催化剂的构筑及其对HMF制备FDCA的高效催化性能研究
一、引言
1.1研究背景与意义
随着全球对可持续发展的关注度不断提高,生物质资源作为一种丰富、可再生且环境友好的能源来源,逐渐成为研究热点。生物质能的开发和利用不仅有助于缓解能源危机,减少对化石燃料的依赖,还能有效降低温室气体排放,促进环境保护。据相关资料显示,我国生物质资源每年产生量约为45.3亿吨,其中农作物秸秆总量约7.9亿吨,林业剩余物约3.4亿吨,生活垃圾约3亿吨,其他有机废弃物约0.5亿吨,具有巨大的开发利用潜力。
5-羟甲基糠醛(HMF)作为一种重要的生物质基平台化合物,可从富含糖类的生物质原料中通过脱水反应制备得到。它具有独特的分子结构,包含一个呋喃环、一个醛基和一个羟甲基,这些官能团赋予了HMF高度的反应活性,使其能够通过各种化学反应转化为多种高附加值的化学品。2,5-呋喃二甲酸(FDCA)便是HMF的重要氧化产物之一,被美国能源部列为构建未来“绿色”化学工业的12种最有潜力的高附加值化学品之一。FDCA可作为对苯二甲酸(TPA)的替代品,与乙二醇聚合得到聚2,5-呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF)。与TPA生产的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)相比,PEF具有更好的耐热性、机械强度和气体阻隔性能,可广泛应用于食品包装、纺织品、电子产品和汽车零部件、制造农业和园艺用品等领域。因此,高效合成FDCA对减少化石能源的依赖,促进环境保护和可持续发展意义重大。
在HMF制备FDCA的过程中,催化剂起着关键作用。纳米Pt催化剂由于其高催化活性和选择性,在众多催化反应中表现出优异的性能,成为HMF氧化制备FDCA的研究重点。然而,传统的纳米Pt催化剂存在一些局限性,如易团聚、稳定性差以及成本较高等问题,限制了其大规模工业应用。因此,开发一种新型的负载型纳米Pt催化剂,提高其催化性能和稳定性,降低成本,成为亟待解决的问题。
本研究旨在开发一种锆框架氨基改性介孔硅球负载纳米Pt催化剂,通过将纳米Pt负载在具有特殊结构和性能的锆框架氨基改性介孔硅球上,充分发挥各组分的优势,实现对HMF制备FDCA反应的高效催化。锆框架具有良好的化学稳定性和热稳定性,能够为纳米Pt提供稳定的支撑结构;氨基改性介孔硅球则具有较大的比表面积和丰富的孔道结构,有利于反应物和产物的扩散,同时氨基的存在还能通过与反应物分子的相互作用,提高催化剂的选择性。通过这种设计,有望获得一种具有高活性、高选择性和良好稳定性的催化剂,为HMF制备FDCA的工业化生产提供技术支持。
1.2国内外研究现状
在HMF制备FDCA的研究领域,国内外学者进行了大量的工作。早期的研究主要集中在探索不同的催化剂体系和反应条件,以提高FDCA的产率和选择性。随着研究的深入,逐渐发展到对催化剂的结构和性能进行精细调控,以实现更高效的催化过程。
在催化剂方面,贵金属催化剂如Au、Pt、Pd、Ru等由于其高催化活性,在HMF氧化制备FDCA中表现出优异的性能,但高成本限制了其大规模应用。为了解决这一问题,研究人员开始关注非贵金属催化剂,如Ni、Co、Mn等过渡金属化合物。然而,非贵金属催化剂通常存在活性和稳定性不足的问题,需要进一步改进。
锆框架材料作为一种新型的无机材料,近年来在催化领域受到了广泛关注。其具有高比表面积、可调节的孔结构和良好的化学稳定性,能够为负载的活性组分提供稳定的支撑环境。相关研究表明,将过渡金属负载在锆框架上,能够提高催化剂的活性和稳定性。例如,有研究通过水热法制备了ZrO?负载的Co催化剂,用于HMF氧化反应,发现该催化剂在温和条件下表现出较高的催化活性和选择性。
氨基改性介孔硅球也是研究的热点之一。介孔硅球具有规则的孔道结构、大比表面积和良好的生物相容性,通过氨基改性可以引入活性位点,增强对反应物的吸附和活化能力。有学者制备了氨基改性介孔硅球负载的Au纳米颗粒催化剂,用于HMF的选择性氧化,结果表明该催化剂对FDCA具有较高的选择性。
对于负载纳米Pt催化剂的研究,主要集中在选择合适的载体和制备方法,以提高Pt的分散度和稳定性。常见的载体包括活性炭、二氧化钛、二氧化硅等。例如,采用浸渍法制备的Pt/活性炭催化剂在HMF氧化反应中表现出一定的活性,但活性炭载体的稳定性较差,容易在反应过程中发生结构变化。
尽管国内外在HMF制备FDCA及相关催化剂方面取得了一定的进展,但仍存在一些不足和挑战。例如,目前开发的催化剂在活性、选择性和稳定性之间难以达到良好的平衡;对催化剂的构效关系和反应机理
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