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二氧化碳转化产物的选择性控制技术研究

目录

文档综述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4

1.1研究背景与意义．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．5

1.1.1气候变化与碳减排需求．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．6

1.1.2二氧化碳资源化利用价值．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．7

1.2国内外研究现状．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．10

1.2.1二氧化碳转化技术研究历程．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．11

1.2.2产物选择性控制研究进展．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．13

1.3主要研究内容与目标．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．16

1.4技术路线与研究方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．17

二氧化碳转化基本原理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．20

2.1二氧化碳化学性质与反应活性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．21

2.2常见转化路径与反应机理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．25

2.2.1高温气相转化过程．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．29

2.2.2催化转化反应机制．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．32

2.2.3电化学转化途径．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．33

影响产物选择性的关键因素分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．35

3.1催化剂因素．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．38

3.1.1催化剂结构与组成．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．40

3.1.2催化剂活性位点与电子性质．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．41

3.2反应条件因素．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．43

3.2.1反应温度与热量调控．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．46

3.2.2压力环境对反应走向的作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．48

3.2.3反应气氛与添加剂效应．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．50

3.2.4原料浓度与空速选择．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．53

3.3反应体系因素．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．54

3.3.1反应相态．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．61

3.3.2反应路径与中间体控制．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．62

3.3.3系统传质传热效应对选择性的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．64

提升产物选择性的主要技术策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．68

4.1基于催化剂设计的策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．69

4.1.1多相催化剂的构建与改性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．72

4.1.2负载型催化剂的开发．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．74

4.1.3仿生与智能催化剂体系．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．78

4.2基于反应条件优化的策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．80

4.2.1非平衡态反应调控．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．82

4.2.2微环境构建与精准热管理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．85

4.2.3助剂与配体工程应用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．87

4.3基于反应路径调控的策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．90

4.3.1选择性催化还原/氧化技术．．．．．．．．．．．．．．．