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基于金属-载体强相互作用的铂基催化剂构建及其对甲酸和甲醇溶液高效制氢的研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球经济飞速发展的当下，能源的消耗持续攀升，传统化石能源的储量却在不断减少，能源危机日益加剧。与此同时，化石能源的广泛使用带来了严重的环境污染问题，如温室气体排放导致全球气候变暖、酸雨危害生态环境等，这对人类的可持续发展构成了巨大挑战。在这样的背景下，开发清洁、高效、可持续的新能源成为当务之急。

氢能作为一种理想的清洁能源，具有诸多显著优势。其能量密度高，单位质量的氢气燃烧所释放的能量约为汽油的3倍，能够为各种能源需求提供强大的动力支持。而且，氢气燃烧的产物仅为水，不产生任何温室气体和污染物，对环境友好，从根本上解决了传统能源带来的环境问题。此外，氢的来源广泛，水、生物质、天然气等都可以作为制氢的原料，为氢能的大规模生产提供了丰富的物质基础。因此，氢能被视为未来能源体系的重要组成部分，对于缓解能源危机和改善环境状况具有关键作用。

在众多制氢技术中，利用催化剂将含氢化合物转化为氢气是一种重要的途径。铂基催化剂由于其独特的电子结构和良好的化学活性，在催化反应中展现出优异的性能，能够高效地促进化学反应的进行，降低反应的活化能，从而提高制氢的效率和选择性，成为了制氢领域的关键材料。然而，铂是一种贵金属，资源稀缺且价格昂贵，这在很大程度上限制了铂基催化剂的大规模应用。因此，如何提高铂基催化剂的性能，降低铂的用量，成为了当前研究的重点和难点。

金属-载体强相互作用（SMSI）的发现为解决这一问题提供了新的思路。当金属与载体之间存在强相互作用时，会引起金属的电子结构和几何结构发生变化，进而显著影响催化剂的活性、选择性和稳定性。通过合理地设计和调控金属-载体强相互作用，可以优化铂基催化剂的性能，提高铂原子的利用率，减少铂的用量，同时增强催化剂的稳定性和抗中毒能力，延长催化剂的使用寿命。基于金属-载体强相互作用构建铂基催化剂，对于实现高效、低成本的制氢技术具有重要的现实意义，有望推动氢能在能源领域的广泛应用，为解决能源危机和环境问题提供有效的技术支撑。

1.2国内外研究现状

在金属-载体强相互作用原理的研究方面，国内外学者取得了一系列重要进展。早在1978年，科学家们就发现了氧化物载体在高温环境下会包裹金属催化剂这一现象，并将其归结为强金属-载体相互作用所致。然而，由于该作用敏感地依赖于催化剂的各种性质、制备过程和反应条件等因素，使得发展具有预测能力的一般性理论极具挑战性。近年来，随着先进表征技术和理论计算方法的不断发展，研究人员对金属-载体强相互作用的本质有了更深入的认识。中国科学技术大学李微雪教授团队通过可解释人工智能（AI）算法，结合实验数据，揭示了金属-载体相互作用的本质，建立了其与材料性质之间的控制方程，提出“强金属-金属作用原理性判据”，解决了氧化物包裹金属催化剂的难题，相关成果发表在《科学》杂志上。该研究发现，金属-金属相互作用是决定载体效应的关键因素，这一理论适用于多种类型的负载型金属催化剂，为高活性、高选择性、高稳定性催化剂的优化设计提供了重要指导。

在铂基催化剂的制备研究中，国内外科研人员不断探索新的制备方法和工艺，以提高铂基催化剂的性能。常见的制备方法包括浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法等。浸渍法是将载体浸泡在含有金属盐的溶液中，使金属盐吸附在载体表面，然后通过干燥、焙烧和还原等步骤得到负载型铂基催化剂，这种方法操作简单，但金属在载体上的分布可能不够均匀。共沉淀法则是将金属盐和载体前驱体在溶液中混合，通过加入沉淀剂使金属和载体同时沉淀，从而得到均匀分散的催化剂，该方法能够实现金属与载体的紧密结合，但制备过程较为复杂。溶胶-凝胶法是利用金属醇盐或无机盐在溶液中发生水解和缩聚反应，形成溶胶，再经过凝胶化、干燥和焙烧等过程制备催化剂，这种方法可以精确控制催化剂的组成和结构，但成本较高。为了进一步提高铂基催化剂的性能，研究人员还尝试在制备过程中引入其他元素或采用特殊的载体材料。例如，通过合金化的方法将铂与其他金属（如锡、钴等）结合，形成合金催化剂，能够调节铂的电子结构，提高催化剂的活性和选择性。选用具有特殊结构和性质的载体，如碳纳米管、石墨烯、金属有机框架（MOFs）等，这些载体具有高比表面积、良好的导电性和独特的孔道结构，能够增强金属与载体之间的相互作用，提高铂的分散度，从而提升催化剂的性能。

在铂基催化剂在甲酸和甲醇制氢应用方面，国内外也开展了大量的研究工作。甲酸和甲醇作为含氢化合物，具有较高的氢含量，是潜在的优质制氢原料。铂基催化剂在甲酸和甲醇制氢反应中表现出良好的催化活性，但仍存在一些问题需要解决。在甲酸制氢反应中，催化剂的稳定性和抗中毒能力有待提高，反