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东海陆架沉积物中铁的早期化学成岩作用：过程、影响因素与环境意义

一、引言

1.1研究背景与目的

海洋沉积物的早期成岩作用是指沉积物在沉积和埋藏过程中发生的一系列生物、物理和化学变化，其驱动力为有机质的降解。在这个过程中，根据反应自由能大小，参与反应的氧化剂顺序为：O_{2}NO_{3}^{-}Mn^{4+}Fe^{3+}SO_{4}^{2-}。随着埋深增加，会形成一系列氧化-还原化学带，推动着海底沉积物中部分自生矿物的生成及C、N、S、Fe、Mn等元素的地球化学循环和同位素分馏。

东海陆架作为连接陆地与深海的关键区域，其沉积物记录了丰富的海洋环境信息。铁作为海洋沉积物中的重要元素，参与了诸多生物地球化学过程。在早期成岩作用中，铁的化学形态会发生复杂变化，这种变化不仅影响着铁自身的循环，还与其他元素如碳、硫、磷等的循环紧密相连。例如，在有机质降解过程中，铁的氧化物可以作为电子受体，参与氧化还原反应，从而影响有机质的分解速率和产物。同时，铁与硫的相互作用会形成黄铁矿等矿物，这一过程对海洋沉积物中硫的循环以及碳的埋藏有着重要影响。深入研究东海陆架沉积物中铁的早期化学成岩作用，有助于我们更全面地理解海洋物质循环过程，包括元素的迁移、转化和埋藏机制。

此外，海洋环境演变是一个复杂的过程，受到多种因素的影响。铁的早期化学成岩作用对古环境和古气候的研究具有重要意义。一系列有机质降解反应会改变原生沉积物中保存的地球化学信息，而铁的化学形态变化可以作为这些反应的重要指示。通过分析沉积物中铁的不同形态及其含量变化，能够重建过去海洋环境的氧化还原条件、生产力水平等，为揭示古环境和古气候的演变规律提供关键线索。

本研究旨在通过对东海陆架沉积物的系统分析，明确铁在早期化学成岩过程中的循环路径和转化机制，量化铁与其他元素之间的相互作用关系，探讨铁的早期化学成岩作用对海洋物质循环的具体影响，以及利用铁的地球化学指标重建东海陆架古环境和古气候的可行性，从而为深入理解海洋生态系统的演化提供科学依据。

1.2国内外研究现状

国外对海洋沉积物中铁的早期化学成岩作用研究起步较早。20世纪80年代，BernerRA在《Earlydiagenesis：Atheoreticalapproach》中就对早期成岩作用进行了理论探讨，为后续研究奠定了基础。此后，众多学者围绕铁在海洋沉积物中的循环展开研究。如CanfieldDE对海洋沉积物中活性铁的研究，明确了活性铁在海洋沉积物中的重要作用以及其与硫化物的反应性。在不同海域的研究中，对铁的早期成岩作用有了更深入的认识。在波罗的海，研究发现沉积物中铁的形态分布与该海域的低盐度、高有机质含量等特殊环境条件密切相关，低盐度影响了铁的溶解和沉淀过程，高有机质含量则为铁参与的氧化还原反应提供了丰富的电子供体。在墨西哥湾，研究侧重于冷泉碳酸盐岩中与铁相关的地球化学过程，发现冷泉环境下铁的成岩作用受到甲烷渗漏等因素的显著影响，甲烷氧化菌的活动改变了沉积物的氧化还原条件，进而影响铁的化学形态和分布。

国内在该领域的研究近年来也取得了显著进展。朱茂旭等对海洋沉积物中有机质早期成岩矿化路径及其相对贡献的研究，为理解铁在有机质矿化过程中的作用提供了新的视角。在东海陆架的研究方面，已有研究分析了沉积物中硫、铁形态及早期成岩作用，揭示了东海陆架沉积物中硫和铁的成岩循环过程及两者之间的相互作用，以及C-S-Fe体系的相互制约关系。发现东海沉积物中总体上较低的酸挥发性硫（AVS）、元素硫（So）和黄铁矿硫（Spy）含量，是较低的活性有机质含量、较强的生物扰动和物理混合以及铁异化还原对硫酸盐还原的抑制作用等因素导致的。然而，目前对于东海陆架沉积物中铁的早期化学成岩作用的研究仍存在不足。在铁的具体转化机制方面，虽然已知铁在不同氧化还原条件下会发生形态转变，但对于一些关键反应的动力学过程和影响因素还缺乏深入研究。例如，铁氧化物还原为亚铁离子的过程中，微生物的作用机制以及环境因素（如温度、pH值）对反应速率的影响还需要进一步明确。在空间分布研究上，现有研究多集中在局部区域，缺乏对东海陆架整体空间尺度上铁的早期化学成岩作用的系统对比分析，难以全面了解不同沉积环境下铁的行为差异。在与全球变化的联系方面，虽然认识到铁的成岩作用与海洋环境演变相关，但对于如何利用铁的地球化学指标定量重建过去的海洋环境变化，以及预测未来全球变化背景下铁的成岩作用响应，还需要更多的研究工作。本研究将在已有研究基础上，通过更系统的样品采集和分析方法，弥补这些不足，深入探究东海陆架沉积物中铁的早期化学成岩作用。

1.3研究方法与技术路线

样品采集：在东海陆架区域，依据不同的沉积环境和地形地貌，选取具有代表性的多个站位。使用重力柱状采样器采集