贫燃25-二甲基呋喃火焰中初级燃烧产物的产生和鉴定.pdfVIP

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2013 年 第 58 卷 第 3 期:272 ~ 279 《中国科学》杂志社 论 文 SCIENCE CHINA PRESS 贫燃2,5-二甲基呋喃火焰中初级燃烧产物的产生和鉴定 ① ① ① ① ② ② ① ①* 童来会 , 徐佳 , 李哲名 , 李善举 , 王占东 , 金汉峰 , 尧命发 , 卫立夏 ① 天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室, 天津 300072; ② 中国科学技术大学国家同步辐射实验室, 合肥 230029 * 联系人, E-mail: feilix@ 2012-10-15 收稿, 2012-12-10 接受 国家自然科学基金资助 摘要 利用同步辐射真空紫外光电离质谱结合分子束取样技术研究了燃烧当量比为0.8 的 关键词 2,5-二甲基呋喃(DMF)/氧气/ 氩气低压层流预混火焰中的初级燃烧产物, 得到了DMF 火焰 2,5-二甲基呋喃 的光电离质谱和燃烧中间产物的光电离效率曲线, 从光电离效率曲线得到了相应分子/ 自 低压预混层流火焰 由基的电离能, 将实验测量得到的电离能与文献值或者利用量子化学方法计算得到的理 燃烧中间产物 论值比较, 确定了DMF 火焰中燃烧中间产物的化学结构, 包括尚未报道的DMF 的氧化产 物和更高级的衍生物, 并根据这些燃烧中间产物的化学结构推断和分析了DMF 及其初级 燃烧产物的生成与消耗过程. 化石燃料消耗引起的能源枯竭以及环境恶化使 的生成率, 并给出了一个包含 50 种组分和 180 个基 生物质燃料越来越受到重视. 生物质燃料由于具有 元反应的 DMF 热解反应机理. Friese 等人[11]延伸了 可再生, 符合碳中性要求, 运输安全性高等特点, 被 Lifshitz 的研究, 利用激波管探究了在970~1240 K 温 认为是具有巨大潜力的新能源[1,2]. 目前, 一种新型 度范围内, 1.6 和4.8 bar 两种压力下DMF 与H 原子 的生物质燃料——2,5-二甲基呋喃(DMF), 越来越受 反应的动力学过程, 并结合理论计算得到了 DMF+H 到研究者的重视. 这源于最近 DMF 燃料制备技术上 的几种不同反应路径及其分支比. Simmie 等人[12]通 的一些突破[3~5], 这些突破使得直接从自然界含量丰 过理论计算, 讨论了DMF 的热解过程, 指出了DMF 富的葡萄糖, 纤维素等经过较简单的几步反应可以 热解过程中可能产生的一些热解产物, 包括2,5-二亚 得到 DMF. 与广泛应用的乙醇相比, DMF 有着更高 甲基-2,5-二氢呋喃等. 吴学松等人[13]研究了 DMF 的 的燃料密度(DMF: 31.5 MJ L−1; 乙醇: 23 MJ L−1 [6]) 以 低压预混层流火焰, 并提出了 DMF 的消耗过程. 他 及不溶于水的特性, 具有广阔的应用前景. 在大规模 们没有观察到DMF 的氧化产物, 包括5- 甲基-2-呋喃 应用这种燃料之前, 有必要对其燃烧性质进行相关 甲醛. 这使得他们的实验更像是热解过程. 的实验与理论研究. 近期关于DMF 的燃烧基础研究以及在发动机上 对于呋喃类燃料的早期研究主要集中在DMF 的 的研究也有了一些报道. Wu 等人[14~17]利用定容燃烧 热解方面. Grela 等人[7]研究了呋喃, 2- 甲基呋喃和 弹和高速纹影法, 系统地研究了不同

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