Pd-Ce0.8Zr0.2O2整体催化剂上甲苯氧化性能的研究.pdfVIP

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号：PC一068 Pd．Ceo．8Zr0．202整体催化剂上甲苯氧化性能的研究· 张庆豹，赵雷洪¨，滕波涛，罗孟飞，谢云龙 (浙江师范大学物理化学研究所，浙江省固体表面反应化学重点实验室，金华321004) 关键词：VOCs，Pd，Ceo．8Zro．202，整体催化剂，甲苯氧化 催化燃烧法是消除挥发性有机化合物(VOCs)最有效的方法之一，其技术核心是催化剂。目 层作为第二载体，将各种稳定丫．A1203涂层的助剂粉末通过铝胶粘接到上面，或者在载体上直接 涂覆含有T．A1203和助剂粉末的混合涂层。然后再负载活性组分(活性组分为贵金属，或稀土和 过渡金属复合氧化物)。但是，在高温下，添加的氧化物助剂粉末容易与y-A1203涂层发生固相 反应，生成尖晶石类化合物，大大降低了催化活性。此外，涂层的粘接强度不高，容易脱落，并 且催化剂的制备工艺复杂。本文制备一种新型的Ceo．8Zro．202涂层，同时采用一次性涂覆的方法将 Pd掺杂到该涂层中，得到整体式催化剂。该制备工艺简单，催化剂活性好，具有潜在的工业用途。 催化剂的制备是以Ce源、zr源为前驱体，其摩尔比为4：1，加入适量的有机酸络合剂、分 散剂、粘合剂、Pd的可溶性盐，配制成浸渍液。将蜂窝陶瓷浸渍其中，经过静置过夜、烘干、焙 对催化剂进行表征。催化剂的甲苯氧化活性的测试是在传统的固定床反应器中进行。甲苯由一定 GC．1 4C型气相色谱仪(FID)进行分析。 体(图la)而言，涂层(图1b)没有在孔道拐角处聚集。此外，涂层与载体之间也没有清晰的界面。 这说明涂层与载之间相互渗透，他们之间的相互作用应该比较强，这一点可以通过超声波震荡测 试进一步证实。对比蜂窝陶瓷载体(图Ic)与催化剂的涂层(图Id)的纵切面，我们发现在载体的表 面形成了一层均匀的、紧密的小颗粒。这说明涂层很好的分布在载体的上面，有助于活性组分的 分散，提高催化活性。 超声波震荡测试的结果表明，催化剂的重量损失率为0．14％，说明涂层与蜂窝陶瓷载体之间 粘接牢固，不易脱落，具有良好的抗震性能。 的颗粒不断的长大，催化剂在一定程度上发生烧结。 ‘ 可以看出，焙烧温度对催化剂的影响较大。400℃焙烧的Pd．CeosZro．202整体催化剂的催化活性最 高，甲苯转化率97％以上的最低反应温度为210℃，说明催化剂具有较高的活性。随着焙烧温度的 升高，催化剂的活性不断的降低。这可能与高温焙烧下PdO的晶粒不断变大有关。此外，与400℃ 焙烧的催化剂相比，900。C焙烧的催化剂97％以上甲苯转化所需的最低温度仅提高了60℃，这说 明该催化剂具有较好的热稳定性。据文献报道Il—J，Ce02基复合氧化物具有贮氧池的作用。可以向 ’浙江省自然科学基金(No．203147)资助项目 ”通讯联系人，赵雷洪：zhaolcihong@163．corn PR一304 里±二堕苎型要兰堡些兰堡堡兰墨 Pd提供结构氧．从l町使高温下的PdO能够稳定的存在。陶此，段催化剂具有较好的热稳定性可能 ’，Ce。EZro202同溶体的形成和PdO的稳定存在有关。 图I峰禽陶瓷载体(al、(c)和4∞℃焙斑的Pd-c％lz～20z整体催化剂(b)、(d)的SEM倒．(a) (b)为孔道的横切面圈，(c)、(d)为扎道的纵切面圈。 图2不同培烧温度的Pd-CeoIZro 202整体催化剂的甲苯氧化活性 参考文献 {lJD AltmⅫ，L．D Ciup删MRLyubovsky，E Pfefflcrie．A 44：593．649 I)atye,Catal．mv．2002 12】P HLGa]，B Euzcn，J RebouB，G 4719．27 Martin，o』“Toda