CH4(H2O)n(n%3d1-20)团簇结构和特性理论与研究.pdfVIP

摘要 天然气水合物能量密度高，储量丰富，被誉为21世纪具有商业开发前景的 战略资源，是未来洁净新能源的首选之一。关于水合物成核和生长机制，一直是 人们关注的热点。 构为依托，采用甲烷分子随机代替水分子的方法，产生一系列甲烷水合物小团簇 化，筛选得到CH4(H20)刀(门=1．20)的一系列稳定结构，并对最低能量结构和近基 态同分异构体的结构及特性等进行分析。论文对文献中已提出的 CI-h(H20)一(行=1．20)的稳定结构进行计算和对比。本文主要计算结果如下： 1．CI-14(H20)n伪=1．8)最稳态和亚稳态结构中，水分子多以三元环、四元环、 五元环形式存在。对，2≤5，水分子亚组结构多为平面结构。从n=6开始，水分 子亚组结构由二维过渡到三维。相对于最稳态结构而言，亚稳态结构的主要区别 是边缘O．H键的方向。由于水分子的电荷分布及相互作用特征导致这种区别对 整个结构的稳定性影响并不显著。 柱及其衍生结构，或为它们的组合。CH4(H20)15最稳态水分子亚组是一个笼状结 构。所有亚组结构尚未形成足够大的内部空间，甲烷分子未能作为客体内嵌进去。 五元环。相比较小尺寸的稳态结构，四元环数量略有减少，而五元环数量迅速增 加，在n--20时达到9个。显示出对于较大尺寸水合物结