甲烷和苯在ZnZSM-5分子筛上烷基化反应机理的固体核磁共振研究.pdfVIP

C2 甲烷与苯在ZnZSM-5分子筛上烷基化反应机理的固体核磁共振研究 王秀梅，徐君，齐国栋，王超，李博解，邓风+ f武汉磁共振中心，中科院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室，武汉430071) 烷基化苯是一类重要的化工原料及化学中间体。通常可由苯与醇、烯烃等烷基化试剂在 酸催化体系中反应生成1-4o利用资源丰富、价格低廉的烷烃作为烷基化反应物生成相应的 芳烃反应更具有商业吸引力。然而，烷烃的化学惰性远高于醇及烯烃，这给烷基化反应带来 一定的困难。目前少数报道的甲烷、乙烷与苯反应生成烷基化苯都是在较为苛刻条件下 (673K，6．9MPa)进行的，且至今没有明确的反应机理5-70 我们采用原位固体核磁共振技术跟踪了”CH4和C6H6在znzSM．5分子筛上有氧条件下 298．623K的反应过程，实验结果如图1所示。室温下，甲烷首先被活化生成甲氧基(58 ppm) K时，在20 和锌甲基(一20ppm)物种。当反应温度升高封573 ppm出现一个新的信号，根