Co%2fSO-%2c4--%272--%2fZrO-%2c2-催化剂上CH-%2c4-选择性还原NO地研究.pdfVIP

李宁王晓东黄延强张涛任丽丽郑明远赵金凤 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023 性还腺NO反应的催化性能。探索了不同金属种类、担载量以及r0反应气体中加入H。0和SO。的影响。 Co／SO。”／ZrO：具有比Co／HZSM一5更好的de—NO，性能。 关键词 甲烷选择哞还原6。／SO；／Zroz氨氧化物 氮氧化物可导致酸雨和城市光化学毒雾，是大气的主要污染物之一，对人类的生活 和生态环境有很大的危害。催化还原法是净化固定源和流动源排放NO，的主要手段“。甲 烷储量丰富，并且』’。泛存在于各种燃料的尾气中。因此，富氧条件下cH。选择性还原NO 的活性，但这类催化剂对反应条件特别敏感，尤其是尾气中H：0和sO。的存在对其活性有 很人的抑制作用”。1…。因此，人们～直在寻找既能抗H。O又能抗soz的催化剂。据报道， 固体超强酸SO一2／ZrOz具有比分子筛更好水热稳定性…1“，因而有希望成为一种理想的载 能，探索了不同金属种类、担载量以及HzO和SO。对催化剂de—NO；性能的影响，并与 Co／HZSM一5进行了比较。 1 实验部分 1，1催化剂制备 1 1 1 ℃F烘干，将得到的样品用一定浓度的相应金属的硝酸盐溶液等体积浸溃，在1IOC下 干燥6小时后，于600℃下焙烧6小时。 1 1 2 定浓度硝酸钴溶液等体积浸渍，在80。C下搅拌6小时，在1IOC干燥6小时后，丁600 ℃F焙烧6小时。 将上述两种催化剂分别压片，粉碎，过筛取颗粒大小在40—60目之间的催化剂备_}；|j。 产物经气相色谱在线分析，以Nz的收率计算NO转化率。 ——950—— 2结果与讨论 2 2 (MMn，Ni，Co)催化剂上NO转化率与反应温度的关系(为便于比较，金属担载量都 大转化率为3912％)：担载不同活性金属后，以Co／S042／ZrO：活性最好(活性顺序依次 为：Co／SO一‘／Zr02Mn／S04 对之进行深入研究。 化率与反应温度的关系。由图2可见：担载少量的co后，催化剂的活性明显提高。当 co担载量为5wt％时，催化剂显示最佳活性。进～步增加co担载量，催化活性反而降低。 零 一 Q 笆 U o z 幽1小同金属担载型Ivl／s042-／z巾2催化剂上的NO图2不同Co担载置的Co／S042。／Zr02催化剂上的 转化率与反应温度的关系 NO转化率与反应温度的关系 s042／ZrO。(■)，Mn／S042／Zroz(●)， s吖。／Zr(k(O)。2wt％Co／SO,2／Zr(X(一) Ni／S0；2／ZrO,(▲)．Co／S0,2／ZrO。(V) 2．3 H：o和s0：的影响：在实际尾气含有的HzO和sOz对催化剂的催化活性影响很大，所 以研究催化剂的抗Hz0和抗s0：性能具有重要的实际应用意义。据报道，Co／HZSM一5具有 较好的抗H：0和抗SO：性能”11，为便于比较，本实验中我们选取Co担载量都为4wt％的 性能的影响。 2．31 H20的影响：从图3可见，向反应气体中加入2％(体积比)的H20后．两种催化 荆的活性都有所降低， 反应温度由450。C提高到500 ——951—— 5658％，达到最大转化率所需要的温度不变。表明co／S0。。／ZrO。具有更好的抗H20性能。 当停fr向反应气体中加入H20，两种催化剂的活性都完全恢复，表明：H20对丁这两种催 化剂的影响是可逆的。 一零一c oJ世磐∈oo oz Reaction temperature(。C) 图3加入2％H：0对NO转化率的影响 Co／HZSM一5(●)．Co／HZSM-5(