Mo-Fe催化剂中Mo含量对SWCNTs的制备影响.pdfVIP

维普资讯 第 29卷 第6期 临沂 师 范 学 院学报 2007年 12月 、b1．29 No．6 JournalofLinyiNormalUniversity Dec．2007 M0．Fe催化剂中Mo含量对SWCNTs的制备影响 欧阳雨 ，刘启鑫 (1．临沂师范学院 物理系，山东 临沂 276005；2．山东科技大学 理学院，山东 青岛 266510) 摘要 ：以 “柠檬酸法 制备的Mo—Fe—MgO为催化刑 ，在 850℃下，以Ar为载气，CH4为碳源 ，制备生 成单壁碳纳米管．重点研 究了催化剂中Mo的含量对单壁碳纳米管制备质量的影响．实验结果显示，Ar 载气中，提高Mo—Fe—MgO催化刑中的Mo载量可以提 高碳产率，但 同时也造成产物中单壁碳 纳米管含量 的大幅下降．依据碳产率以及产物中单壁碳纳米管含量的变化，给出了Mo—Fe催化刑的最佳组分比例． 关键词：单壁碳纳米管；催化刑；拉曼光谱 中图分类号：0643．36 文献标识码：A 文章编号：1009—6051(2007)06—0031—04 l前言 单壁碳纳米管 (SWCNTs)有许多特殊的力学和 电学性能，可用于多种领域，是当前纳米材料 研究的热点之一．SWCNTs的合成方法很多，包括 电弧放 电法、激光蒸发法和催化化学气相沉积法 (CCVD)．由于能耗较低，易于放大，可以实现连续或半连续生产等原因，CCVD法是 目前最有前途 大规模生产SWCNTs的方法．CCVD法制备SWCNTs的催化剂活性组分通常是Fe[卜01和Co[1，这些催 化剂中加入第二组分Mo[1—31往往可以提高碳产率．但文献中对催化剂中的Mo载量对产物性质的影 响和Mo在SWCNTs生成过程中的作用研究较少．本文以 “柠檬酸法”制备的Mo．Fe．MgO为催化剂， 在 850℃下，以Ar为载气，CH4为碳源 ，制备SWCNTs．重点研究了催化剂中Mo的含量对SWCNTs 制备质量的影响．实验结果发现，Ar载气中，提高Mo．Fe—MgO催化剂中的Mo载量可以提高碳产率， 但同时也造成产物中SWCNTs含量的大幅下降．我们依据碳产率以及产物中单壁碳纳米管含量的变 化，给出了Mo．Fe催化剂的最佳组分比例 ． 2实验 2．1Mo．Fe—MgO催化剂的制备 将Mg(NO3)26H20、钼酸铵、柠檬酸、HzO和FeN(O3)39H20按质量比10：0．07m：4：1：1．6 (m=1，2，3， … ， 相应催化剂中三种金属的摩尔比为Mo：Fe：Mg=m：10：100)混合于lOOml烧杯中，90℃搅拌6h，150℃ 烘 12h得到浅黄色蓬松固体，研成浅黄色粉末后，将粉末在 550℃下通入 ldm0／min的空气流化 30min， 得到橙色多孔状粉末催化剂 ． 2．2SWCNTs的制备和提纯 将 100mg催化剂加入到流化反应器中，在 150ml／minAr气流中，从室温以10℃／min的速度升至 设定温度，恒温20min后通入45ml／min的CH4，反应 30min后在Ar气保护下冷却至室温．粗产物经 浓HC1浸洗 30min除去MgO载体和大部分金属催化剂后，水洗至中性得到最终产物 SWCNTs． 2_3SWCNTs的检测 本工作利用高倍透射 电镜和拉曼光谱检测SWCNTs的合成质量．透射 电镜 (TEM)采用JEOL的 收稿 日期：2007—11-08 基金项 目：临沂市科技攻关计划资助项 目(0613008) 作者简介：欧阳雨 (1977一)，男，山东泰安人，临沂师范学院讲师，硕士．主要从事单壁碳纳米管的制备及其应用 研究工作． 维普资讯 32 临沂 师 范 学 院学报 第 29卷 JEM200CX测定；拉曼光谱测量是在英 国RENISHAW 公司制造 的RM2000型激光拉曼光谱仪上进行 的，激发线分别为Ar