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2015 年 第 60 卷 第 2 期： 122 ~ 136 《中国科学》杂志社 专题: 大气灰霾追因 评 述 SCIENCE CHINA PRESS 矿质和黑碳颗粒物表面大气非均相反应 研究进展 马庆鑫, 马金珠, 楚碧武, 刘永春, 赖承钺, 贺泓* 中国科学院生态环境研究中心, 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100085 * 联系人, E-mail: honghe@ 2014-09-14 收稿, 2014-11-07 接受, 2014-01-07 网络版发表 中国科学院先导专项(XD和国家自然科学基金资助 摘要 灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象, 而颗粒物的消光性质与 关键词 其参与的大气物理化学过程密切相关. 因此, 认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾 大气颗粒物 成因具有重要意义. 我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒物表面以及吸湿过程中的 非均相反应 大气非均相反应过程. 通过系统研究大气非均相过程对常见污染气体的源汇平衡、颗粒物二次组 复合效应 吸湿性 分形成、老化过程对颗粒物吸湿性的影响, 发现了多污染物共存气体在非均相反应中的复合效 灰霾 应, 揭示了O2在界面反应中的关键作用, 阐明了有机碳在黑碳老化过程中的作用. 在吸湿性研究 中, 发现了混合颗粒物在吸湿过程中的化学反应, 揭示了弱酸置换强酸的反应机理, 解释了二次 组分对矿质颗粒物吸湿性的促进机理. 这些研究成果不仅促进了对大气非均相反应的深入认识, 也有助于揭示我国的灰霾成因. [7] 气溶胶是指液滴或固体微粒均匀地分散在气体 盐、有机气溶胶、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和黑碳等 . 中形成的相对稳定的悬浮体系, 其中分散的各种粒 由于大气颗粒物粒径较小, 一般从几纳米到几微米, 子称为大气颗粒物[1,2]. 气溶胶中的细颗粒物可以随 并且具有很大的比表面积, 吸附能力较强, 因而在颗 着呼吸过程进入人体呼吸系统, 引发多种呼吸道和 粒物表面或界面容易发生多相或非均相化学反 心血管疾病, 对人体健康造成危害[3]. 而近年来, 我 应[8~10]. 大气非均相反应是指大气中气体在颗粒物表 国中东部地区面临严重的灰霾污染问题, 其本质也 面发生的反应过程[8]. 大气非均相反应使得大量的大 是由于气溶胶消光造成的能见度下降的现象[4]. 此 气污染气体通过吸附、溶解、摄取和转化过程而被清 外, 气溶胶能够吸收和散射太阳光线, 以及作为云凝 除, 从而影响这些气相物种的大气寿命[10~13]. 而颗 结核改变云的形成和大气寿命, 由此产生的直接和 粒物本身的氧化还原性质和催化性能使得一些在气 间接气候效应是目前全球气候变化预测中最不确定 相反应中难以发生的反应过程可以在颗粒物表面进 的因素之一[5,6]. 因此, 认识气溶胶颗粒物在大气中 行, 不但对大气中一些气相物种的去除有促进作用, 的迁移转化规律和物理化学性质对于评估气溶胶的 而且可以导致新的气相物种的产生. 例如, NO2在颗 健康风险、环境影响和气候效应都具有重要意义, 并 粒物表面的水解过程产生的HONO, 就是大气中无 且已经成为了大气科学研究的前沿科学问题.