合金簇的密度泛函第研究.docVIP

摘要 用密度泛函理论(DFT)的杂化密度函数B3LYP/LANL2DZ对nAlm(X=Au,Ag,Cu;m+n=5)二元团簇可能的几何结构进行了优化，了nAlm(X=Au,Ag,Cu;m+n=5)团簇的可能基态构型，计算了结构的Au2Al3和Cu2Al3分子体系的结合能最大，结构最为稳定。 关键词 nAlm(X=Au,Ag,Cu;m+n=5)团簇；密度泛函理论；结合能；垂直电离势；垂直电子亲和势  Abstract Cluster physics has developed to be a new cross-cutting subject of atomic and molecular physics, materials science, nuclear physics and even environmental and atmospheric science. In this paper, the possible geometrical structures of X n Al m (X = Au, Ag,Cu;m+n=5) clusters are optimized by mean of the density-functional theory(DFT). The ground state equilibrium geometries and the binding energies of XnAlm(X=Au,Ag,Cu;m+n=5) clusters have been calculated. It is shown that the binding energy of Au2Al3 and Cu2Al3 is larger than others, which means that it is more stable. Meanwhile, the HOMO-LUMO gaps, the vertical ionizations and vertical electron affinities are investigated in this paper. Keywords XnAlm(X=Au,Ag,Cu;m+n=5)clusters; density-functional theory; binding energies; vertical ionizations; vertical electron affinities 目录 摘要 i Abstract ii 第一章 绪论 2 1.1 研究背景和意义 2 1.2 基本内容 3 第二章 计算方法 2.1密度泛函理论 第三章 结构研究 3.1团簇的基态构型 6 3.2团簇的结合能 8 3.3 垂直电离能、 10 结论 5 参考文献 致谢 8  第一章 绪论 1.1 研究背景和意义 近年来，由于工业应用中的，团簇的物理和化学性质受到人们越来越多的关注。团簇的结构，能量和稳定性的研究对于探讨与表面有关的现象，例如表面化学反应、晶粒生长和催化剂烧结等具有现实意义。在实验方面，以化学反应为探针研究了多种金属团簇的结构特征［1,2］采用了多种计算方法，如：从头计算法、分子动力学、小核实赝势和密度泛函等，对团簇的结构和能量也进行了大量的研究。这些工作表明，应用计算机模拟方法研究金属团簇尤其是金属团簇的结构稳定性，能够实验手段的不足，有助于我们更好的了解混合/掺杂团簇，特别是含贵金属元素铜、银和金的合金团簇，在团簇作为基元构造新材料的应用中占有重要地位，在发光、光敏和非线性光学材料等现代材料的探索和应用中起着重要的作用。从上世纪90年代以来，人们对含贵金属铜、银和金(Cu, Ag, Au)的团簇深感兴趣，在理论和实验上都做了大量的研究[-9]。除此之外，人们对贵金属金、银和铜与IIIA族元素组成的体系也做了一些研究。如在实验上，Yamada 等人[] 采用时间飞行质谱法研究了金属合金团簇 MnXm (M=Cu, Ag; X=Al, In)的幻数问题； 2001年，Thomas等人[] 分析了Cu-Aln-合金团簇的质量丰度谱，他们发现n=6、13、19和23是其幻数；Kumar等人[]用采用γ和电子放射方法制得了Tl/Cu合金团簇。在理论上，Rajendra等人[]研究了Al12M和Al13M (M=Cu, Ag, Au)体系的几何构型和能量；国内四川大学原子与分子物理研究所王红艳等[]研究了AunXm (n+m=4； X=Cu，Al，Y)混合小团簇的结构和稳定性[15]研究了Aunm (n+m=5)团簇的结构与稳定性。但就我们目前的知识，还没有发现对体系的几何构型、稳定性的理论研究。 1.2 基本内容 　团簇对Au和Al均采用相对论有效小核实赝势