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光的散射(scattering) 图 6.1.4 给出了受激拉曼散射形成的物理图象。 频率为 的泵浦激光入射介质，被频率为 的介质振动调制，产生频率为 的斯托克斯光； 而此振动进一步调制入射激光产生新的斯托克斯光，这种正反馈作用使斯托克斯光雪崩似地增强。 斯托克斯光和原激光干涉，形成频率为 的新光场，作用于介质，使得频率为 的振动加剧。 以下定量地描述拉曼散射过程。设介质中的总光场为： 因为总光场中存在两个不同频率的光，则在 中会存在 着若干个不同频率的项，略去含 等的高频 项，只保留具有低频 的项，则有： 其中定义 则偶极子所受的力可表示为： 为求解运动方程（7），采用尝试解： 将（15）和（16）代入（7）得： 因此可以得到偶极子振动的振幅为： 介质的极化强度为： 可见介质的线性极化强度为： 介质的三阶非线性极化强度为： 可见非线性极化强度包含若干个不同的频差成分，其中频率为 的斯托克斯光引起介质的非线性极化强度为： 取（21）中具有相位 的项，则非线性极化强度的振幅为 进行对比，可得到三阶极化率公式： 考虑近共振条件 ，上式也可写为 与下面三阶非线性极化强度的定义式 将极化率分为实部和虚部两部分： 图 6.1.5 绘出了受激拉曼斯托克斯散射光的非线性极化率的实部与虚部的曲线。 可见，拉曼非线性极化率的虚部为负值，即 场具有一个正的增益因子g，由（6）式，它可表示为： 因此受激拉曼散射的斯托克斯场随 z 方向的传播而增长。 同样可分析反斯托克斯场的传播规律，只要将 换成 ，反斯托克斯光的非线性极化率为： 因为有关系 即有 在近共振条件下 实部和虚部的表达式分别为 * * 非线性光散射 光在透明的介质中传播时，有部分光偏离原来的传播方向而向四面八方传播的现象－－光的散射. 本章介绍两种与介质有能量交换的三阶非线性光学现象：受激拉曼散射和受激布里渊散射。主要采用经典模型讨论两种非线性散射的物理机制和规律。 光散射是光通过介质之后发生能量按频率重新分布的现象。光散射是介质的光学非均匀性所引起的。 瑞利散射：起因于原子、分子空间分布的随机起伏，散射中心的尺度远小于波长，散射光强与入射光波长的关系为 ，即波长越长，强度越弱。散射光的频率与入射光的频率相同，属于弹性散射。 瑞利翼散射：起因于各向异性分子的取向起伏，散射光的光谱向入射光波长的两侧连续展宽，属于非弹性散射。 按照引起介质光学非均匀性的原因的不同，自发辐射光散射可分成以下几类： 布里渊散射：由介质密度（折射率）随时间周期性起伏形成的声波（或声子）所引起的。这也是一种非弹性散射，散射光的频移量较小，相应于声子能量。也有斯托克斯和反斯托克斯两种散射光。 拉曼散射：由介质内部原子、分子空间分布的振动或转动所引起，是一种非弹性散射，散射光频率与入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级差。散射光频率下移（红移）者，称为斯托克斯散射光；散射光频率上移（蓝移）者，称为反斯托克斯散射光。 图6.0.1给出以上几种自发辐射光散射的光谱图： 弹性散射 光与物质分子碰撞是弹性的，无能量交换。 入射光与散射光频率相同， 散射光强度与频率四次方成正比。 非弹性散射 散射光频率与入射光频率不相同。 有原频率 成分，还有 和 成分。 与物质性质有关，与入射光频率无关。 弹性散射 非弹性散射 瑞利散射与拉曼散射 光线通过试样，透射仍为主体 波长远小于粒径，小部分散射 散射：仅改变方向，波长不变。 弹性碰撞无能量交换 瑞利散射λ不变 垂直方向观测，原波长两侧还有散射光 非弹性碰撞，有能量交换，波长有变化 拉曼散射λ变 样 品 池 透过光λ不变 瑞利散射λ不变 拉曼散射λ变 λ增大 λ减小 CCl4的拉曼光谱 Stocks lines anti-Stockes lines Rayleigh scattering Δν/cm-1 Stocks(斯托克斯)线： 能量减少，波长(数)变长(小) Anti－Stocks线： 能量增加，波长(数)变短(大) 受激虚态不稳定，很快(10-8s)跃回基态 大部分能量不变，小部分产生位移。 室温时处于基态振动能级的分子很少，