碱金属及其碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N2O分解的影响.pdfVIP

工业催化 2008年第16卷增刊 INDUsrI瞰ALCATAIjYSIS 碱金属及碱土金属对钴铈复合氧化物 o分解的影响 催化剂催化N2 薛 莉，刘 畅，贺 泓’ (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) 摘要：采用柠檬酸络合法制备了添加不同碱金属及碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce与Co物质的 量比为0．05)催化剂，考察了其催化N：O分解的活性。结果表明，碱金属及碱土金属对钴铈催化剂 ＆，＆，且碱金属具有更为明显的助催化效果。分析催化剂的XRD、O：一TPD和H：一TPR等表征结 果发现，碱金属及碱土金属的添加，提高了治『生位c02+的给电子能力，从而提高了钴铈复合氧化物 催化N：O分解的活性。 关键词：N20催化分解；碱金属；at土金属；C0304；Ce02 2005年2月16日正式开始执行的《京都议定本文选取碱金属及碱土金属为主要研究对象， 书》中提出限制6种重要温室气体的排放，N：O的 考察其对钴铈复合氧化物催化剂催化N：O分解活 减少在其中扮演着重要的角色。因此，N：O的排放 控制和去除已成为各国必须面对的重要课题，其相 征，对碱金属及碱土金属的助催化效果及机理进行 关技术的研究和开发也越来越受到研究者的关注。 分析。 直接催化分解是消除N：0的一种比较经济有 1实验部分 效的方法。目前对催化体系的研究集中在金属催化 剂…、分子筛催化剂【21和氧化物催化剂【3】3类上。 1．1催化剂的制备 采用柠檬酸络合法制备了添加不同含量碱金属 其中，含钴的氧化物催化剂具有很好的催化N：O分 及碱土金属的的钴铈复合氧化物催化剂(Ce与Co 解的活性。如Yan L【41等发现，当C030。中的C02+ 被Ni“、Zn2+或M92+部分取代时，催化剂的活性将 Ce(N03)，·6H：O、一水合柠檬酸及碱金属或碱土 被显著提高。 金属的硝酸盐溶于50mL去离子水中搅拌至完全溶 我们前期的工作也发现【5】，ce的添加也显著提 解，溶液经减压旋转蒸发至膨胀后置于烘箱中于 高C030。催化N：O分解的活性，特别是当ce与co 100 oC干燥过夜，最后于400℃焙烧4h得到催化剂 物质的量比为0．05时，活性中心Co“／C03+具有最 成品。 高的氧化还原能力，催化剂活性表现最佳，并且当制 所制备的催化剂以CC—M—x表示，M为碱金 备过程中残留有碱金属K时，对催化剂催化N：O分 属或碱土金属助剂，x为M与Co物质的量比。对于 解的活性有极明显的促进作用№】。其他工作者的 碱金属助剂，x=0。01—0．12，碱土金属助剂X= T 研究中也有类似报道。如FarrisS等口1发现，适当 0．005～0．07。同时制备了不添加助剂的钴铈复合 的Na残留可以促进co—Al类水滑石催化剂催化 氧化物催化剂(CC—M一0)作为对照，制备方法相 C等捧1也报道过关于碱 N：O分解的活性。Ohnishi 同，400oC焙烧2h。 金属及碱土金属对Co，O。催化N：O分解的活性的1．2催化剂活性评价 显著促进作用。