H3PW12O40CNTs吸附-分解NOx及微波作用效果.pdfVIP

V01．33 高等学校化学学报 No．8 2012年8月 CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSmES 1826—1834 H3 微波作用效果 Vladimir4 张学杨1，程琳1，杨烽2”，王睿‘，Korchak (1．山东大学环境科学与工程学院，2．化学化工学院，济南250100； 3．北京大学化学与分子工程学院，北京100871； 4．俄罗斯科学院西蒙诺夫化学物理研究所多相催化实验室，莫斯科119991) 摘要将碳纳米管(CNTs)载体分别经混酸与硝酸蒸气预处理并在不同温度下煅烧，然后分别采用浸渍法及 机械研磨法负载磷钨酸(nPw)，制备出HPW／CNTs催化剂，对比考察了上述催化剂对NO。的吸附与分解效 果．在空速为10000h～、吸附温度为200℃的条件下，用0．5 me／m3的NO。进行吸附实验， g催化剂对1696 结果表明，以硝酸蒸气预处理且经300℃煅烧后的CNTs为载体，采用机械研磨负载法制备的催化剂HPW／ CNTs对NO；的吸附率与吸附能力最高，分别为54％与t6．6mgNO／(g·h)．对吸附NO；后的催化剂体系进 行了催化分解NO。的程序升温脱附一质谱(TPD-MS)研究，结果表明，所吸附的NO；在快速升温过程中发生分 解，在此过程中有氧产生，分解产物包括N：，O：及N。O．采用电阻炉快速加热与微波辐射2种方式分别对 吸附的NO；进行催化分解，结果表明，微波功率为700W时，NO；分解为N：的收率为33．3％，高于电阻炉以 150℃／rain快速升温的N，收率．使用过的催化剂通水蒸气后可实现再生，对再生后的催化剂进行循环使用 研究，结果表明，再生后的催化剂吸附与催化分解NO。的性能未有明显下降． 关键词氮氧化物；磷钨酸；碳纳米管；微波辐射；吸附一分解 中图分类号0643 文献标识码A DOI：10．3969／j，issn．0251-0790．2012．08．035 氮氧化物(NO；)是大气中主要污染物之一，不仅能引起光化学烟雾、酸雨、臭氧层破坏等环境问 题，还对人类健康造成严重危害¨qJ．在目前所采用的NO。脱除技术中，催化分解法因为具有不消耗 J．从热力 还原剂且直接将NO。分解为N：和O：、经济性好、无二次污染、工艺简单等优点而备受关注H 学角度考虑，NO直接分解生成N：和O：具有较高的反应平衡常数，该反应的标准摩尔吉布斯自由能 kJ／mol，是热力学有利反应，然而反应的活化能高达364 变△，G：为一86 kJ／molo，因此需要选择合适 的催化剂降低反应活化能，促进分解反应的进行． 目前NO。催化分解中研究最多的催化剂主要包括贵金属、金属氧化物、钙钛矿及类钙钛矿型复合 氧化物、离子交换的ZSM．5分子筛、杂多化合物和水滑石HJ，其中杂多化合物因具有强酸性、氧化还 原性及假液相性而在催化领域受到越来越多的关注¨娟J．目前研究最多的杂多化合物催化剂是磷钨酸 HPW借助快速升温可以实现NO，向N：的分解转化，NO。分解为N：的转化率可达50％，研究还发现N： 收率只与升温速率有关．HPW较低的比表面积及较差的热稳定性导致了实际应用中对载体的需求．在 众多载体中，等电点为7的各种氧化物载体具有不破坏HPW结构、不影响其化学性能的特点，因此是 研究较多的HPW载体u3|．此外，碳材料尤其是碳纳米管(CNTs)因其良好的热稳定性、孑L结构的可控 性、巨大的长径比等特性表现出优良的载体性能和吸附催化性能，在多相催化中受到越来越多的关 rag／g；而G6me