Sm-N-P-TiO2纳米光催化剂在模拟太阳光下光催化降解4-氯酚的动力学.pdfVIP

第3l卷第3期 应用化学 V01．3lIss．3 CHINESE OFAPPUEDCHEM卫孽rRY M8r．2014 2014年3月 JOURNAL Sm·N·P-Ti02纳米光催化剂在模拟太阳光下 光催化降解4-氯酚的动力学 王庆元 姜洪泉’ 李井申 王巧凤李振宇 (哈尔滨师范大学功能材料设计合成与绿色催化黑龙江省高校重点实验室哈尔滨150025) 摘要采用改进的溶胶-水热技术，制备了新型高性能Sm．N-P-Ti02纳米光催化荆。考察了条件因素对4．氯 酚(4·cP)溶液在模拟太阳光下光催化降解的影响规律，并对不同催化剂的光活性进行了对比研究。结果表 明，在实验条件下，4-cP光催化降解行为符合准一级动力学规律；随着4．CP溶液浓度增大，一级反应速率常 数不断降低。在4-cP溶液初始浓度40m#L、催化剂用量1．5g／L、溶液pH=5．2、溶液温度36℃、500W氙 灯照射2h条件下，4-cP完全分解，表观速率常数k为5．32×104min～，Sm-N-P-TiO：的光催化活性是混晶 型纳米Ti02(P25)的3．49倍；TOC去除率达到96．8％。 关键词TiO：，Sm-N—P共掺杂，氯酚，光催化，动力学 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2014)03-0310-06 DOI：10．3724／SP．J．1095．2014．30201 氯酚是一类备受关注的有毒且生物难降解污染物。其中，4一氯酚(4一CP)常发现于除草剂、染料、杀 染物。水中4一CP含量需要不断监测，规定公共给水中4一Cp含量不可超过0．5ms／L【j】。目前，废水中 4-CP的去除主要采用传统方法，如氯化、吸附和生物处理。然而这些方法均存在不足之处：如氯化法常 产生致癌的副产物；吸附饱和的活性炭需要安全处理；生物法通常需要相当长的处理时间才能将废水中 的4-CP减少到一个可接受的水平【2J。因此，安全、经济以及高效地去除废水中4．CP仍是环境工程领域 亟待解决的重要课题。 半导体光催化氧化作为一种高级氧化技术，被认为是最有发展前景的替代技术之一，可以利用光催 化剂在室温光照下，将大多数污染物完全矿化为二氧化碳和水。在众多半导体材料中，纳米TiO：由于 光催化效率高、氧化还原能力强、化学稳定性好、耐光腐蚀性强、生物无毒性和价格便宜等优点，而极具 应用潜能。然而，它仅能被波长小于387nm紫外光激发(约占太阳能5％)，且光生电子和空穴易复合， 导致量子效率低。这些缺点导致太阳能利用率低，严重阻碍了纳米TiO：光催化技术在环境污染治理领 域的实用化进程¨剖。 为提高太阳能利用率，作者采取非金属离子和稀土离子共掺杂策略成功开发了新型可见光响应的 本文采用改进的溶胶．水热技术，制备了新型高活性Sm．N．P-TiO：纳米光催化剂，以4-CP为目标污染物， 在模拟太阳光照射下，考察了条件因素对4-CP光催化降解速率的影响规律，并对光催化性能进行了对 比研究。 1实验部分 1．1试剂和仪器 六水硝酸钐、钛酸丁酯、浓硝酸、浓氨水、无水乙醇、4-氯酚(4一CP)、磷酸均为分析纯试剂。混晶型纳 2013-04-23收稿，2013-05-30修回，2013-09-20接受 黑龙江省高校科技创新团队建设计螂(2011TD010)，黑龙江省教育厅科学技术研究资助项目 料的开发与应用 万方数据 第3期 王庆元等：Sm-N-P-TiO：纳米光催化剂在模拟太阳光下光催化降解4-氯酚的动力学 311 米二氧化钛(P25，锐钛矿占75％，比表面积50 m2／g)。 采用日本岛津Shimadzu (日本Horiba公司)在室温(25 样品的总有机碳含量。 1．2催化剂的制备 将12mL钛酸丁酯在搅拌条件下缓慢滴加到24 mL浓