Pd%2fMIL-101(Cr)催化剂上2%2c3%2c5-三甲基苯醌催化加氢.pdf

Pd／MIL．10l(Cr)催化剂上2,3，5一三甲基苯醌催化加氢 摘要 2，3，5．三甲基氢醌(TMHQ)是一种白色粉末状的有机物质，是合成维生素E(VE) 的重要中间体，其与异植物醇反应合成VE。以2，3，5．三甲基苯醌(TMBQ)为原料通 过催化加氢的方式生产TMHQ，该方法具有产品质量高、成本低、自动化程度高等 特点，但目前相关企业所用催化剂活性相对较低、催化剂易失活，导致生产TMBQ 的成本较高。 金属有机骨架(metal．organic 机配体间的金属一配体络合作用而自组装形成的具有规则孔道或者孔穴结构的三维 晶态多孔材料。MOFs不仅自身具有很好的催化活性，由于其独特的物化性质，作为 催化剂载体在催化加氢领域也有广泛的应用，经常用来负载贵金属催化剂，主要是由 于其巨大的比表面积和很小的孔尺寸，有利于金属纳米颗粒的均匀分散，从而提高了 金属的催化活性。本文在以下几个方面展开了工作： wt．％Pd／C 本论文以活性炭为载体、贵金属Pd为活性组分，采用浸渍法制备了5．0 催化剂，用N2吸附和TEM技术对催化剂进行了表征。以合成维生素过程中重要中间 K范围内，在间歇 体TMBQ加氢生产TMHQ为目标反应，在反应温度为313～353 式高压反应釜中考察了该催化剂的催化加氢反应动力学。结果表明，在消除内外扩散 kJ．tool一。经核实，建立 的影响下，该反应对TMBQ的反应级数为l，活化能为47．7 的TMBQ催化加氢反应动力学方程预测结果与实验值吻合良好。 析等技术对载体及催化剂进行表征，并在高压间歇式反应釜中将催化剂应用于TMBQ 催化加氢生产TMHQ的反应。结果表明对于2．0 摘要 Pd纳米颗粒的平均粒径为2—3 颗粒有可能负载进入到MIL．101的介孔笼中。在TMBQ的催化加氢反应中，由于 MIL—lOl(Cr)尺寸笼对Pd粒子的限域效应可以阻止其颗粒长大以及团聚，其具有很高 的活性及选择性，在重复使用过程中几乎没有观测到Pd的流失，表明其具有良好的 重复使用性能，而且Pd／MIL-IOI(Cr)催化性能明显优于同期制备的Pd／C催化剂。 醌；催化加氢 CATAI，YTICHYDROGENTIONOF Pd OVER IN NANOPARTICLESCONFD咂DTHECAGESOF MIL一101(Cr) ABSTRACT has becomea concernisnot usedin Vitamin-E(VE)thatrecently major onlywidely the cosmetic but as alsoused an pharmaceutical，healt卜-product，food，and industry most is industrially important all intermediateforVE