负载型钴催化剂作用下的二氧化碳加氢甲烷化.pdfVIP

维普资讯 第 23卷 第4期 煤 炭 转 化 V0【23 N0 4 2000年 l0月 C0A1 C(]NV 匕RSI() Oct2c,ncl 负载型钴催化剂作用下的二氧化碳加氢甲烷化 ‘ ：{ 一抖一1J 江’— ” 丁＆￡fz6、f r 2， ， 摘 要 用浸渍法制备了一系列无机氧化物 栽的垒属钴催化剂，并对其作用于=氧化碳加 氢甲烷化反应的催化活性作了研究．结果表明，不同载体负载的钴催化荆具有如下活性变化顺序 ： ：氧化钛：氧化锆海泡石氧化铝、=氧化硅．氧化铝厦=氧化硅 栽体因在焙烧过程 中与钴 生成难以还原的尖晶石型物种而影响了活性．反应转化率度 目标产物选择-I#-均与反应条件有关．在 200℃～400℃的范周 内，催化剂活-I#-随反应温度上升．在 l ～40 的范围内，催化荆活性随金 属负载量上升．第=组分Ⅷ族厦非Ⅷ族金属的添加对催化活性具有较大的影响． 关键词 壁 ，三墨些壁：里 力u荸L 广 ， 中围分类号 TQ426，TQ203．2 、 二氧化硅 ：粗孔硅胶 (青岛海洋化工厂)经粉 0 引 言 碎过筛、取 80目～100目粉末 、在 400C下焙烧 5 h后备用． 二氧化碳是地球上储量最大的碳源之一 近年 氧化铝 ： 一氧化铝 (天津化工研究院TAC 叫 来 ，随着石油资源的 日益枯竭 ，加之向大气 中大量 型)经粉碎过筛，取80目～100目粉末 ．在 400℃ 排放二氧化碳所引起 的严重的生态环境等问题 、二 下焙烧 5h后备用． 氧化碳 的转化和应用研究 日见活跃，其中二氧化碳 二氧化钛 ：将新鲜制备的偏钛酸 (天津同生化 的加 氢 甲烷化 由于具有 明确的应用前 景而备 受关 工厂)在 140℃下溶解于浓硫酸中，配制为 lmol／ 注． 在 目前所进行的二氧化碳加氢 甲烷化反应研 I的硫酸氧钛溶液，在搅拌下用 lmol／L的氨水缓 究中，催化剂的开发是一个热点．一般认为负载型 慢中和至 pH8．5，洗涤干燥 ，750℃下焙烧 2h，粉 的Ⅶ族金属是该过程适合 的催化剂．钻是Ⅷ族金属 碎过筛，取 8O目～100目粉末备用． 中价廉并具有较好加氢活性的物种 ，本文制备 了一 =：氧化锆：将八水台氯化氧锆溶解于水中 ．配 系列无机氧化物负载的金属钴催化剂，在多种制备 制为 lmol／L的溶液，在搅拌下用 1mol／L的氨水 及反应条件下对其催化剂性能作了系统研究 ，揭示 缓慢 中和至 pH8．0，洗涤 干燥 ，750C下焙烧 2h， 了不同载体负载的钴催化剂的活性变化规律 以及制 粉碎过筛 ，取 80目～100目粉末备用． 备和反应条件对催化剂性能的影响 ，对钴催化剂在 海泡石：将海泡石 (湖南浏阳矿样)用 1 的乙 添加其他Ⅷ族金属及非Ⅷ族金属后所产生的催化活 酸水溶液浸泡 24h，洗涤干燥 ，在 400C下焙烧 5 性变化作 了考察． h，粉碎过筛，取80目～100目粉末备用． (2)催化剂制备 1 实验部分