密度泛函理用于纳米尺度大分子体系电子结构的计算和研究.pdfVIP

摘要 本报告分四个部分。在第一章中，我们用基于密度泛函理论的方法计算了单壁碳纳米管 中的电子密度分布。通过仔细观察我们系统地给出了碳管中电子密度分布的特点，分析了这 些特点与单壁碳纳米管原子结构的关系，并尝试了用电子密度分布解释碳管的诸如气体吸 附，端口碳原子化学活性，碳管荷电等物理化学性质。在第二章中，我们用密度泛函理论证 明了在大体系中，随电子数的小量变化，体系的势场在空间是近似均匀变化的，并由此推导 出了体系总能量变化的简单公式和量子点理论中，体系Addition Interaction(ci)模型的结果。我们说明势的均匀变化是CI模型的基础，并导致体系分子轨道 形状的不变性和分子轨道能量的一致性移动，势的均匀变化还与前线分子轨道的非定域性密 切相关。我们由势的均匀变化给出了大体系电容的经典定义。我们用基于密度泛函理论的方 法计算了富勒烯分子和有限长单壁碳纳米管作为量子点的电子结构，给出了AE谱，分子静 电势，分子轨道形状，分子轨道的能量的等。结果表明前述的结论对这些体系近似成立。在 第三章中，我们给出了密度泛函理论中对大分子体系成立的Koopmans定理的一种简单形 式。在这种形式中，体系的Coulomb静电势和电容起着重要的作用。我们用基于密度泛函 理论的方法计算了言勒烯分子，有限长单壁碳纳米管，有限长氮化硼纳米管体系的总能量，