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au(i)化剂的负载及应用和fdu-nhcpd(ⅱ)在偶联反应中的应用
摘要
研发新型、高效的催化材料实现多相酸碱、金属以及不对称催化过程是目前
和今后催化材料设计和催化反应研究领域的一个重要方向。
本论文分为两部分,第一部分是负载Au(I)催化剂的制备、表征以及在
Conia-Ene反应中的应用。金催化剂由于其独特的性质成为多相及均相过程中许
多化学转化的一个最好选择,对于Au(I)化合物的研究越来越引起人们的兴趣。
Au(I)化合物催化的加成反应以其反应条件温和、产品收率高等优点,在有机合
表之一。传统Conia-Ene反应由于催化剂不可回收,产品易残留重金属等缺点,
限制了其进一步发展,而将催化剂负载是解决传统Conia-Ene反应一系列缺点的
有效途径。负载后的催化剂不仅具有反应条件适中、活性保持良好、贵金属消耗
少等优点,而且可以循环利用,从而减少了对环境的污染,促进了绿色化学的发
能化,然后负载Au(I)催化剂,从而制得几种不同的负载Au(I)催化剂,并利用
具有较高的催化活性,而且可循环使用。反应体系已经进行了一部分的底物拓展,
从分离收率方面来看和传统方法无异,下一步的底物拓展工作还在进行当中。
论文第二部分为FDU.15负载卡宾配体络合醋酸钯制备成多相钯催化剂
FDU-NHC/Pd
反应中。该催化剂对Sonogashira偶联反应不仅具有较高的催化活性,而且底物
普适性很好,无论是对带有吸电子取代基还是供电子取代基的溴苯、碘苯都能够
得到较好的分离产率(45—98%),并且催化剂可以循环使用lO次;该催化剂对
芳基硼酸化合物的自身偶联反应,也具有好的催化活性,最佳反应条件还在进一
步优化当中。另外,通过运用XRD、N2吸附.脱附、TEM等手段对催化剂进行
表征发现,功能化后的FDU.15比较好的保持了原来的结构。
● ’ 。 ’
Abstract
and materialsfor acidsand
Theresearchofnovelefficient
catalytic heterogeneous
oneofthe
and become major
bases,metalsasymmetriccatalyticprocess
inthefieldof materialsand
design
investigations catalytic application.
ThisthesisWasfocusedontwosections.Inthefirst seriesof
section,a supported
in reaction.
were characterizedand Conia-Ene
synthesizedj applicated
Au(I)catalysts
Gold oftheir nowbecomea
properties,have
catalysts,becauseunique
transformationswith
well—establishedbestchoicefor chemical pre—emin
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