改性膨润土载镍催化二氧化碳甲烷化反应.pdfVIP

摘要 摘要 膨润土是一种以蒙脱石为主要组分的粘土类矿物，属于2：1层状硅酸铝盐。 膨润土具有阳离子交换性、膨胀性和吸附性的特点。根据膨润土的这些特点， 利用其层间离子的交换性，可以对膨润土进行改性。而通过对膨润土进行酸化、 碱化或交联等改性，膨润土具有更高的热稳定性、更大的比表面积和独特的孔 道，这使其更适宜做为催化剂的载体。本文对膨润土进行了酸化、碱化和～交 联的改性，以C02加氢甲烷化为探针反应，系统地探讨了载体改性膨润土对负 TG等技术对改性膨润土和催化剂进行了表征。本论文的主要研究内容和结果如 下： 化剂催化C02甲烷化反应有重要影响，考察了不同温度下催化剂的催化活性。 均在350℃时活性相对较高，催化剂的转化率和选择性都很高。这主要有三方面 的原因：用KOH处理膨润土，一方面减弱了NiO与载体的相互作用，促进了易 还原的NiO的生成；另一方面载体酸性减弱，有利于吸附酸性反应气C02；另 外，alkali—BEN对H2的吸附量也增加，有利于反应气C02的吸附和活化。 润土为载体制备了负载型镍催化剂，考察了不同温度下催化剂的催化活性。在 间的相互作用较弱，NiO容易被还原为活性镍，为反应提供更多催化中心。 3．对膨润土原土进行了提纯和钠化的预处理，考察了不同微波条件制备的 舢交联膨润土对镍催化剂催化C02加氢甲烷化反应的影响，同时将微波辐射法 与常规水热法合成的铝交联膨润土进行了性能对比，相应催化剂的性能也进行 了比较。以C02加氢甲烷化为探针反应，确定的微波法制备灿交联膨润土的最 佳工艺为：微波辐照强度为350W，微波辐照时间为10min,钠化膨润土悬浮液浓 度2％、lO％和100％均可。与钠化膨润土相比，两种铝交联膨润土热稳定性增 强，具有较大的表面积和层间距。与常规水热法相比，微波法制备的铝交联膨 摘要 润土不仅可采用高浓度的膨润土浆液，而且合成时间缩短，大大提高了交联膨 C02加氢甲烷化反应，催化剂均在反应温度为400℃时催化活性最好，其中，反 择性为99．1％。其原因在于该催化剂比表面积较大，有利于活性组分的分散，有 部分与载体作用弱的NiO生成，但又不会造成NiO大量聚集。 关键词：改性膨润土；微波；二氧化碳加氢；甲烷化 U ABSlRACT ABSTRACT The mineralsinbemoniteis isa majorclay mineralmade asuccessionofsilicon 2：1 oxide，aluminum layer upby hydroxide， clay andsiliconoxidesheets．Bentonite’Sstructureensuresits excellent unique many SO last as andon．This features，suchswelling，adsorptive，ion-exchangeableproperty ofbentonite makes themodificationofbentonite．ARermodification by possible and has surface acidation,alkalizationAl-pillared