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镍基催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯性能研究 摘要 乙烯是石油化工和有机化工的重要产品，随着世界经济的发展，乙烯的需求量 逐年增加。乙烷广泛存在于天然气、石油气、焦炉气和炼厂气中，利用乙烷生产 乙烯可有效的缓解石油资源短缺，且对我国的石化工业具有重要的意义。目前工 业上生产乙烯主要通过蒸汽裂解和催化裂解制烯烃技术，反应温度大于900℃， 该裂解过程是一个强吸热反应，能耗高且受热力学平衡的限制。而乙烷氧化脱氢 反应在热力学上是放热反应，在较低的温度下即可得到产物乙烯，因此如何在低 温下高效地获得乙烷氧化脱氢制乙烯(ODHE)性能具有重要意义。 本文以具有良好低温ODHE催化活性的NiO催化剂为研究对象，以高浓度尿 素为沉淀剂，通过均匀沉淀法制备了片状氧化镍及复合氧化镍NiMeO(Me=Na， Na，Mg并未掺杂进入NiO晶格中，因而表现出与NiO相似的性质。而助剂Al， Zr与Ni之间具有较强相互作用，且使NiO碱性增强，从而使催化剂抗乙烷裂解 能力提高。NiZrO催化剂由于吸附较多O。物种，有助于提高乙烯选择性，在360 ℃，其乙烯选择性和收率分别为60．7％和29．2％。此外。通过制备不同Zr掺杂量 的NiZrO催化剂以进一步研究助剂zr的作用。结果表明，Ni和zr之间的相互 作用及颗粒尺寸对NiZrO的催化性能均有影响。其中，10％NiZrO催化剂具有 最佳的ODHE性能，在350℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为48．7％和68．8％。 本论文还采用不同的方法制备具有不同形貌的NiZrO催化剂，考察形貌对催 化剂性能的影响，以及添加锆对NiO在乙烷氧化脱氢中的促进作用。在相同实 验条件下，NiZrO催化剂的乙烷氧化脱氢性能顺序为：模板法溶胶凝胶沉淀法 直接焙烧水热法。其中模板法制备的NiZrO催化剂与其他催化剂相比，由于 具有较大的比表面积，较高的表面Zr含量，适量的碱性，及较好的可还原性能， 万方数据 摘要 因此表现出最佳的ODHE反应性能。 关键词：乙烷氧化脱氢；纳米片状；镍基催化剂；NiZrO ¨ 万方数据 OXIDATION DEHYDRoGENATIoNOFETHANE TO ETHYLENEoNTHE NICKEL．BASED CATALYSTS ABSTRACT is an chemicalin Ethylene important the petrochemicalindustry．With of demandof increases．Ethaneexistsin developmenteconomy，the ethylene widely natural oven and gas，liquefiedpetroleumgas(LPG)，coke gas refinerygas．The of fr