镱硅混合团的几何和电子结构性质以及光学性质的研究.pdf

摘 要 利用广义梯度近似的相对论密度泛函方法系统地研究了稀土金属掺杂硅团 泛函理论研究了最稳定YbSin(n=2．13)团簇的光学性质。 相应最稳定结构的演变规律，并且将得到的结果与已有过渡金属掺杂硅团簇的结 结构中，Yb原子始终处于sin框架的表面点位置，并且随着团簇尺寸的增加，Yb 附在整个团簇表面的结构是由相对较强Si．Sj键的相互作用决定的。然而，与YbSi。 处于一个逐渐下沉的表面点位置，并且随着S源子数日的增加，它逐步由一个凸 起点位置、过渡到一个平缓点、然后再到凹陷点位置。另外，当n=l一8时，最稳 时，最稳定YbSi。团簇的结构就完全地偏离了相应最稳定TMSi。团簇的结构框架。 因此，掺杂金属的种类决定金属掺杂硅团簇的增长模式。 示很高的丰度。同时，中性和带电荷YbSin团簇的相对稳定性变化基本一致。根 有增强奠化学稳定蚀。因此，在中蚀和带电荷YbSi。团簇中，硒戴帽Yb原予对siⅡ+1 窝YbSiT疆簇戆德学稳定性魄其宅溪簇魏更强。陵既，歪、受毯葑薅ns氧鬻簇静 几何结构、稳定性和电子性质的影响相对较小。旆居分析发现：在YbSi。和YbSi．+ 而YbSid(n--4．13)中的相应值却为难的，这是幽于给中性团艨附加一个负电荷， 中的电荷都是从Yb原予转移到sin团簇，并且这烛团簇中的Yb原子是施主电荷。 分布在谶红外光区的，但是它们猩i凌红外光区分布盼很少，椒￡E较面言，谨们的 振荡强浚氇摄骚；与YbSi。秘=各国溺簇的竞谱穗魄较，在YbSi。n-7．13)鼙簇中， 除了YbSilo和YbSil3闭簇外，它们的光谱整体均向近红外光麟移动，即发嫩了红 移。YbSilo匿簇的光谶分布在可见光区的绿光戮红光范围内，同时，YbSit3圃簇 静光谱纛簧集中在霹觅光区豹黄煮剐红光范围之内。困魏，袋稳定YbSi。(n=2-1∞ 团簇的光谱主要分布在可见光区和娥红外光区。 关键词；YbSi。霞簇，楣对论密度泛两理论，含时密度泛蕾毽论，结构，稳定性， 最高占据轨邋与最低未占据轨道的能隙，吸收光谱 II Abstract Structuralandelectronic oftheneutraland rare·-earth properties charged Yb--doped the havebeen computationallybyusingrelativistic siⅡ(n=1-13)clustersinvestigated functionalmethodwith density generalizedgradient ofthemoststable been opticalproperties YbSin(n=2—13)have functional investigatedbyusing theory． time-dependentdensity The and ofthe structures，stabilities，electronic geometric bondingproperties been neutraland have chargedYbSin(n=1—13)clusterssuccessively moststablestructuresandthe