pt金属纳结构薄膜的制备及其电催化和原位红外光谱研究.pdf

中文摘要 摘要 纳米粒子的实际应用总是离不开对其进行组装，以形成特定结构的薄膜。不 同结构的纳米粒子薄膜经常表现出不同的特性，而且也表现出单个纳米粒子所不 具备的一些性质。如本研究组发现小分子(如SCN。、CO)吸附在Pt族金属及其合 金纳米结构薄膜上的异常红外效应(AIREs)，而在单个纳米粒子上却表现为正常的 红外吸收。因此，纳米结构薄膜的制备及其性质研究是纳米科技发展的重要组成 部分。 本文主要的目的是发展不同的方法制备Pt金属纳米粒子以及有序纳米结构薄 FTIRs) 膜，研究甲醇、CO的电氧化行为，并利用电化学原位红外光谱技术(in-situ 系统地研究纳米粒子、纳米薄膜结构以及基底与异常红外效应(AIREs)的关系，为 深入认识AIREs的本质提供了丰富的实验数据。本工作主要涉及以下研究内容： (1)以表面覆盖Si02纳米粒子薄膜的铂碳(Gc)电极为基底，采用电沉积的方法， 得到多种Pt纳米结构薄膜。薄膜的结构可以通过改变电极表面Si02覆盖层的厚度、 电解液的组成以及电沉积技术来控制。Q)以Si02有序阵列为模板，采用溅射的 方法，制备了Si02／Pt核壳结构有序阵列以及Pt空壳有序阵列。(3)发展了一种在 液一液和液一气界面组装亲水纳米粒子的方法，制备了多种不同结构的纳米粒子 膜，和化学法合成的Si02／Pt核壳结构纳米粒子对CO和甲醇的电氧化性能，并通 (5) 过电化学交流阻抗(EIS)技术研究了甲醇在不同研究电位下的动力学行为。 粒子薄膜结构有关，纳米粒子之间的相互作用可以使吸附态CO的吸收峰从正常红 外吸收到类Fano吸收或到异常红外吸收转变；纳米粒子表面上吸附态CO的红外 吸收行为也与基底的材质有关，不同的基底上，吸附态CO的红外吸收蜂的峰位以 及峰位随电位的变化规律不同，而且，对于较薄的粒子膜，基底在某种程度上还 可以影响吸收峰的方向，但并不能完全改变吸收峰的方向。可见，AIREs是纳米 材料本身所具有的一种特殊光学性质。 本研究结果对于发展纳米结构薄膜的制备方法，深入认识纳米粒子结构、纳 米薄膜结构与其性能的关系具有十分重要的意义。 关键词：Pt纳米粒子、电沉积、自组装、电氧化、电化学原位红外光谱 T 英文摘要 ABSTRACT Practical of are in applicationsnanoparticlesinvolvedthe of always preparation withdifferentstructures nanoparticlefilms(NFs)．NFs oftenexhibitdifferent properties， someofwhicharealso differentfromthoseof singlenanoparticle．Forexample，our research has foundthatsmall group on nanostructuredfilms ofPt andtheir showtheabnormalIR