水溶液中多聚氧属离子荧光性能及其荧光机制的研究.pdfVIP

III I IIII IIIIIIIIIIIIlllllllIIIIII 水溶液中多聚氧金属离子荧光性能及其荧光机制的研究 摘要 多金属氧酸盐化学经历了200多年的发展，不仅具有丰富的结构类型，而 且在催化、医药和材料等领域中应用广泛，人们通常也称这类化合物为多金属氧 簇或多金属团簇，其在水溶液中的离子形式被称作多聚氧金属阳离子、多聚氧金 属阴离子。其中铝团簇因为具有在水中可以稳定存在、带正电荷高等性质在水污 染处理、催化和材料制备领域方面应用广泛，铌团簇也因其具有独特的高电荷、 高比表面积、高碱性等特性，被广泛应用在滤过性微生物学、核废料处理、污染 物碱性催化降解、合成结构新奇和性能独特且晶体稳定的多金属铌氧簇制备等方 面。尽管如此，有关铝团簇和铌团簇的线性光学性能，特别是荧光性能却鲜有报 道，有关其荧光性能应用的研究也很少。因此对其包括荧光性能在内的光学性能 的研究以及其荧光性能应用的研究具有重要意义。 本文合成了铝团簇、铌团簇，采用170猢、27朋咖等多种方法表征 了其结构并系统研究了其荧光性能及荧光性能在传感领域、电催化领域的应用。 主要内容如下： 1．优化合成了四种铝团簇，系统的研究了其荧光性能以及在传感领域的应 进行表征，经实验发现K-MAIl2在紫外灯的照射下均发出近似蓝色的可见荧光而 A130在紫外灯的照射下则发出红色的荧光，通过结合理论计算在分子层次上解释 了铝团簇的荧光机制。实验结果表明利用K-All3荧光的性能可以用来检测自然 界中具有生物毒性K-A113的含量，另外研究发现四种铝团簇均对金属离子有一 定的传感能力，其中K-AIl3对N03一的响应最灵敏。 T 能。实验发现四种铌团簇在紫外灯的照射下均能发出近似绿色的荧光，并且这种 荧光在紫外灯照射下不容易降解，通过结合理论计算方法从分子层次上解释了此 类铌团簇的荧光产生机制。光催化罗丹明B降解实验表明这四种铌氧簇通过能 量转移机制均能不同程度的阻止罗丹明B的降解。通过电化学扫描探索了四种 铌团簇在光催化水分解性能，四种铌团簇均能够催化水分解为氧气和氢气，可作 为高催化效能的电催化剂。 本论文优化合成并采用多种方法表征了铝团簇和铌团簇，系统的研究了铝 团簇和铌团簇的荧光性能，并结合DFT等方法理论计算研究了其荧光机制，从 分子层次上解释了其荧光机制，为自然界中具有生物毒性的K-AIl3含量的测定 提供了简便、精确的检测方法，同时拓展了其荧光性能在传感领域、电催化领域 的应用。 关键词：铝团簇；铌团簇；可见荧光；传感； Ⅱ PERFORMANCEAND STUDYONFLUORESCENCE Ⅳ匝CHANISIMOFPOLyOXOⅣ匝TALATEIONSCLUSTER IN SOLUTION ANQEOUS ABSTRACT has m吣than200 of Multi-Polyoxometalatechemistryexperienced years structure Rre usedin舡e嬲 haveawealthof types，andwidely development,notonly call suchas and thisclassof catalysis，medicinemateri