光引发放氢体系含羟基氢化酶模型物的官能团转化研究.pdfVIP

摘要 摘 要 鉴于【Fc-Fe】氢化酶能够高效地将质子还原成氢气，其催化活性中心的仿生 模拟在解决人类面临的日益严重的能源和环境问题方面具有重要的理论和实际 意义。本论文首次研究了光驱动氢化酶模型物在光照条件下的催化产氢性能， 并且研究了含羟基的氢化酶模型物的官能团转化，合成了7个新型的氢化酶模 型物，取得了如下的创新性成果： 1．设计了本组的光化学实验平台，并且验证了其实用性。研究了 光催化放氢性能，它们与电子供体EDTA、表面活性剂TritonX．100和乙酸／乙酸 钠缓冲水溶液组成的体系在光照下能够将水中的质子还原生成氢气。这是[Fe．Ve] 氢化酶领域首例双组分光催化放氢体系，对于[Fe．Fe]氢化酶的仿生化学研究有 积极的推动作用。 +2．通过@一SCH2)2CH(oH)Fe2(Co)6、 成了4个含单膦配体的PDT和ADT型氢化酶模型物。这些化合物除用元素分析 和谱学表征外，还测定了其中一个代表物的单晶分子结构。 NMR以及IR的表征。 都通过了元素分析，。HNMR，引P 关键词：【Fe-Fe]氢化酶，模型物，光敏剂，催化产氢，单晶，膦配体 Abstract M．Sc．Thesis,Nankai University,Tianjin。China Photo—InducedEvolutionandFunctional Hydrogen Group Transformationsof Models HydrogenaseContaining HydroxylGroup Author：Huang,Jinhua OrganometallicChemistry Specialty： Supervisor：Prof．Hu，Qing-Mei Date： May’2008 Abstract that can efficientlycatalyzeproton Consideringthe【Fe·Eelhydrogenases reductionto onbiomimetic ofitsactivesitehas hydrogen,thestudy chemistry not in butalsoin for the valueonlytheory practicesolvingincreasingly significant and crisis．Inorderto the ofthe environmentalenergy promotedevelopment pollution biomimetic firstinitiateda onthe chemistryof【Fe·Fe]hyarogenases，westudy evolutionfunctionofsome model hydrogen light··driven