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韩汝珊dna的电学性质与关联无序-中国高等科学技术中心
DNA的电学性质与关联无序 北京大学 韩汝珊 李铁军 2007年10月24日 提纲 1)DNA的电学性质 概述 图示解说 直接测量 2)关联无序 序 Carpena工作简介 一维无序体系中态的局域化解的分析及推广问题 DNA的电学性质 生命的建筑模块常常被宣告为电子学器件新一代的基石,但是,对DNA的电学性质仍然处于高度的争论之中。DNA在生物中扮演重要的、中枢的角色,因为所有的生命片段中是生命信息的载体。然而,物理学家和化学家已经对这个生命分子的电学性质越来越感兴趣。按照一些人的说法,DNA分子是分子线,可以传导荷电载流子,实际上没有电阻。另一些人发现DNA行为像是绝缘体。实验工作已经开始提供关于DNA中电荷输运基本机制的最初线索。不管当前的争论,这个课题远非新鲜。 DNA的电学性质 早在50年前,James Watson和Francis Crick发现DNA双螺旋结构之后不久,D.Eley和D.Spyvey首先提出:DNA可以作为电的传导体。这个领域的研究,最近重新受到关注,是由于DNA分子测量方面的进展,特别是J.Burton研究组(参见*)发现激发分子产生的荧光,当把这个分子粘附到DNA上时,分子不再发光。它们的结果提示:这个‘荧光淬灭’ 是由于在激发分子上的施主上的电荷,沿着DNA的长度方向漏泄到附近的受主分子上。换言之,他们提出:DNA分子是传导分子线。 * Burton J.(Science283(1999)375). DNA的电学性质 在许多初始的争论之后,工作在DNA导电性问题上的化学家现在正在走向一致的观点,如在“化学工程新闻”中的文章的题目所示意的,已从1997年时的 ‘DNA:是绝缘体还是导线?’到2001年的 ‘DNA中的电荷迁移:不再是一个课题’。他们现在认为电荷载流子可以沿着DNA跳迁至少几个nm的距离。然而,物理学家在测量DNA中电子的输运一个较长的距离,在这点上尚不是很清楚的,同时,正在思考着本征的无序体系中的另一类金属绝缘转变:局域化和退局域化问题。(见后边的讨论) 上述的在化学家中的一致观点: 电子移动从位到位,有两种方式---一是相干的隧穿,另一是非相干的热辅助的跳迁。不同的DNA分子序列有不同的情形。在纳米分子器件中会扮演关键的角色。下面示出几点说明。 Dekker C。 Ratner MA Physics World Aug.2001,P29DNA的电学性质 DNA双螺旋结构,有四个碱基对的两根线性链组成,四个碱基对是G(鸟嘌呤,黑色)C(胞嘧啶,橙))A(腺嘌呤,绿))T(胸腺嘧啶,红)),一根线上的A与另一根线上的T配对,同时G与C配对。 电子转移率实验已被施行在DNA分子上,它有施主在一端,受主在另一端。实验中,DNA分子放置在两个金属电极之间。 DNA的电学性质 荷电载流子沿DNA分子跳迁,从一个G-C碱基对(黑-橙)跳到下一个G-C碱基对。 G-C碱基对和A-T碱基对的相对能量,在这个序列中显示出正电荷空穴有较低的能量,从一个到下一个,通过相干隧穿穿过位。整个运动从第一个到最后一个可以是一个非相干的跳迁机制,在其中荷电载流子在路径上是局域的,沿路径移动所需的总时间是独立的跳跃时间之和,电荷载流子跳跃的过程是相似于跨越一条河,通过在垫石之间跳跃实现的。 DNA的电学性质 相对的电子迁移率随DNA序列长度的变化,如实验测量(红点)的。 在施主和受主分子之间的碱基对序列的迁移率。在相干输运中(绿线)电子隧穿,从施主到受主是一步过程,没有在中间位变成局域的。电荷隧穿可以快速地通过短的由A-T组成的DNA链。在较长的DNA链中,电子的迁移率随长度而指数的减少,荷电载流子趋向于跳迁机制,在一个G-C配对到下一个(见兰线)。这个非相干机制允许电荷运动提供很长的DNA链。绿线和兰线和紫色点,是从量子力学计算模型得到的。(见JACS123(2001)260) DNA的电学性质 a)金属的针尖成像;b) I-V曲线,电阻~ 1MΩ,显示DNA有好的传导(纵轴为nA单 位)(见Fink HW Nature398(1999)407) c)几个DNA分子粘附在两个电极之间,长约 40nm.d)典型的I-V曲线,是绝缘体(纵轴为 pA 单位),电阻大于1013Ω.(见Storm A.Biophysical J.80(2001)483A) Porath D Nature403(2000)635通过DNA分子的电输运的直接测量 按照化学家的观点,预期DNA分子应是大能隙的半导体—绝缘体;这个见解是对DNA电荷输运流行理解的挑战:因为DNA分子是GACT碱基对的随机序列,这个随
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