金属团簇和锰掺杂稀磁半导体中几何结构和电子性质第一性原理的研究.pdf

摘 要 团簇上的吸附与反应，稳定几何结构及电子结构性质，其主要内容如下： 第一章分为三部分。第一部分主要介绍了密度泛函理论的一些基本原理和有 关的新进展。第二、三部分分别详细介绍了本文中所采用的计算方法一LAPw 线 性缀加平面波方法，倒空间 与DMol3 分子、团簇的局域密度泛函计算方法，实空 间 程序包的理论基础和主要特征。 第二章研究了过渡金属元素锰 Mn 掺杂稀磁半导体I闪锌矿结构的 GaI-5Mn。As，Gal一。Mn。N和Cdp。Mn。Te， 及其电子结构性质。我们的计算结果表明，在稀磁半导体中，原子的磁矩依赖于 体系的磁基态，并可通过host原子轨道与掺杂原子Mn轨道之间的电子占据情况 行于Mn原子的3d轨道磁矩。我们还指出：可利用在稀磁半导体中各原子的磁矩 取向强烈依赖于非局域的芯态之间的自旋劈裂的正负号这一点特性，通过对较浅 measurementofthe 的芯态能级的自旋极化光电子能谱 spin—polarizedphotoemission shMiowCOre state 测量方法来测量稀磁半导体中host原予的区域磁性质。 带电时，净电荷同时分布在刎原子和，原子周围。我们指出：从HOM0轨道的电 着净电荷的转移，All3或Alvh集团获取电子的能力并不比卤素原子强。 4s轨道起到桥梁的作用，TM原子的3d轨道和日原子的1s轨道之间通过这个桥 梁发生很强的杂化相互作用。密立根占据数分析表明，TM原子上的电子转移到 日原子上，氢分子中的两个氢原子得到的电荷是相同的，两个氢原子之间由于得 到电荷补偿而具有比较强的排斥作用，从而把日一日键打断，即氢原子从TM原 子得到电荷补偿而以原子形式被吸附于TM团簇上，TM原子在固体储氢材料中 以此方式打断氢键而具有催化功能，并指出这些金属原子的催化能力由强到弱依 次为： ：Ti V Fe Mn Ni。 II 中文摘要 团簇，稀磁半导体 Abstract Inthis the methodsbasedon thesis，using first—principles abinitio calculation thetotallocalmomentsandthe Density—FunctionalTheory DFT ，weinvestigate electronic insidethe ofzinc—blende properties Muttin—Tin MT spheres and diluted Gal--xMn。As，Gal一。MnzN anddiscussthe andthead— semiconductor， properties geometric，electronic，bonding andreactionofthesmallmetalclusters．themaincontentsare asthe sorption presented followings： Thefirst isdividedintothreesections．Inthefirst intro— chapter section，webriefly ducesomebasic andrelatedcurrent ofDFT．Thesecondandthe principles progresses third thetheoretical sectionsdiscuss foundationsand characteristicsesof key LAPW Iinearized plane functionalcalculationson augmentedwave andDMol3 10caldensity usedinthisthesisindetail． mo／ecules package Inthesecond calculatetheatomand momentumresolvedMn— chapter，we angular inducedlocalmomentsindilutedGaMnAs．GaMnN．andCdMnTesemiconductorsWe show moments thatthelocal arecorrelatedwith andcanbe magneticstability explained the and ofthe hoststateswithMn3dstatesinboth by occupationhybridization spin channels．Weshowthatthe of also thelocalizedcoreorbitalsfollowsthe of spl