SAPO_34分子筛表面酸性质的研究.pdfVIP

第 卷 第 期 分 子 催 化 , 年 月 , 研 究论文 一 一 分子筛表面酸性质 的研 究 何 长青 刘 中民 蔡光 宇 中国科学 院大连 化学物 理研 究所 , 大连 辛 勤 应 品 良 中国科学 院大连 化学物 理 研 究所 催化基础 国家重 点实验 室 , 大连 , 摘 要 以水 热 合 成法制 备 了三 个具有 不 同硅 磷铝 组 成 的硅 磷酸 铝 分子 筛 一 刁 样 品 采用 红 外光 谱 和 氨 法 程 序 升 温 脱 附 两 种方法考 察 了它 们 的表 面 酸性 质 红 外 谱 图 中的 一 ‘ ’ 。。 一 和 一 谱 峰 归属 于 处干 刁 分子筛 结构 中不 同位置 的两 种桥联经基 一 一 , , 、 一 的振 动 皿 测定 结果显 示 这 两 种轻基 具有较强 的 酸特性 并且是分子筛酸性 的 、 一 主要来源 而分子筛具有 的 酸 中心 的酸性较弱 比较三个样 品 的 一 和 骨架组成 后发现 一 刁 的酸性受 其骨架硅 含量 的强烈影响 当 摩尔 比小于 时 , 酸性 随硅含 量增 高而变弱 当 摩 尔 比大于 时 , 酸性将 随硅 含量增 高而变强 一 关链词 分 子筛 酸性质 一 」一 目 二 前 妞 、 一 硅 磷 酸 铝分 子 筛 是 一 种 由 仇一 和 才等三 种 四面 体单 元 构 成 的非 沸 石分子 筛 其 结构类似 于菱沸 石 , 窗 口孔径在 一 之 间 尽 管它 出现 的时 间不 , 一 长 但 由于它 在 甲醇 转 化选 择 制取 一 轻烯烃 的反 应过 程 中具有 比 更优异 的催化 , , 性 能 〔〕 因而颇受重视 分子 筛最主 要 的特 征在 于 它是 一种均 匀微孔结构 的酸性 材料 , 其催化作 用来源于它 的酸 性和 结构 择形性 因此 , 深 入研 究 一 的酸性质具有 重 要 的实 际意 义 考察分子筛酸性 的方法 有程 序 升温 脱 附 和 红外光谱法 闭 和 川 等人利用 红外光谱法测 一 , ‘ ‘ ‘ 定 了 的羚 基 振动 将 一 和 一 或 一 谱 峰分别归属于骨架上 ’ 一 两 种桥 联 经基 一 一 的振 动 对 应 于 的经 基 指 向椭 球 形 笼 的 中心 对应 于 ‘ ‘ 一 。 一 。 一 〕 或 。 的羚基 位 于六棱柱 内 等人 利 用 测 定 了不 同晶化 时 · 间 一 的 , 有 一 酸性 , 入 利 酸性 差别 但是 关 的研 究报道还较 少 有待深 探讨 本文 · 一 一 一 用 和 比较详细地考察 了 分子 筛 的酸性质与其骨架硅含量 的关系 实验部分 样 品的制备 土 年 月 日收 到 初 稿 , 年 月 日收到 修 改稿 ? 1994-2009 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved. 第 期 何长青等 分子 筛表 面酸性 质 的研 究 照 文 献 的水 热合成 方 , 在 乙 模板剂 存 在 下 , 固定合成反 的初 始 混合物 中其它 按 「〕 法 三 胺 应 、 一 一 一 组成 , 只改变硅源 加 入 量 , 合 成 出 和 等三 个 分 子 筛 原 粉样 品 将 它 们在 焙烧 , 除去模板剂后 , 即得 到氢型分子筛样 品 , 以供表 征使用 表 征 用元 素化学分析法 测 定样 品的骨 架组成 采用 氨法 程序升温脱 附 一 和红外光谱 法 测 定样 品的酸性 质 测 定 法 如 下 样 品 成 自 撑 , 入 红 外 吸收池 , 加 方 将 制 支 片 装 热 至 , 同时抽 空至 以下 恒温抽空 后 , 降至 室温 , 测 定样 品的 本底谱 然 后通 的 吸 附后 , 在 不 同温度下抽 空 , 测定 一 谱 所 用 的制备 方法 为 将普通 氨 气通 过 事 先 活 化过 的 分子 筛 , 其 中的 优 先被 分子 筛选 择 吸 附掉 , , , 收集到 的气体取样测 定红外光谱 结果 与 , 的标 准谱 图相 同 证 明所制 备 的 。 的纯度达 一 到光谱级 所用仪器 为美 国产 曰 型红外光谱仪 结果与讨论 样 品 的结构组成 按水热合成法 制备 的三 个 样 品 一 , 一 和 一 经 一 射 线 粉末衍 射 和 电镜扫描检测 , 、 均为结构单一 晶形 完整且 不含 无 定形 物质 的纯 净 一 分子筛 晶体 其骨架 的化学元素 组 成 示 于 表 可 见 , 各 样 品 的 比顺 序 为 一 一 一 , 且