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催化反应分类 非均相催化(多相催化) 均相催化 按照不同催化方式分类:光催化、电催化、生物酶催化(Enzymatic catalysis )、相转移催化 按照反应类型进行分类:催化加氢、脱氢、氧化、羰基化、聚合、卤化、脂化、裂解、重整、水合 按照反应机理进行分类:酸碱型催化反应、氧化还原型反应 * * 第二章 多相催化反应基础 宋伟明 多相催化反应的步骤 a. 反应物的质量传递过程;b. 扩散; c吸附 d. 表面反应;e. 脱附; f. 扩散;g. 传递 1. 多相催化反应过程是气体(液体)反应物在固体催化剂表面进行的,反应物和产物在催化剂孔中的扩散和在表面上的吸附作用是反应的必经步骤 吸附作用几个关键概念 通常吸附是发生在固体表面的局部位置,这样的位置称为吸附中心或吸附位。 吸附中心与吸附态共同构成表面吸附络合物。 当固体表面上的气体浓度由于吸附而增加,称为吸附过程。 气体浓度在表面上减少的过程,则称为脱附过程。 当吸附过程进行的速率与脱附过程进行的速率相等时,表面上气体的浓度维持不变,这样的状态称为吸附平衡。 2.2物理吸附与化学吸附 物理吸附和化学吸附的区别 物理吸附 吸附力 范德华力 吸附层 单层或多层 选择性 无 热效应 较小,近于 液化热 吸附速度 较快,不受 温度影响, 不需活化能 化学吸附 化学键力 单层 有 较大, 近于 化学反应热 较慢,温度升高 速 度加 快,需活化能 催化反应与吸附的关系 气—固相催化反应中,至少有一种反应物要吸附在催化剂的表面上(only one adsorped on the surface)。 吸附键的强度要适当,吸附的过强或过弱都不利于下一步化学反应的进行。如果催化剂对反应物吸附过强,往往形成较稳定的表面络合物;吸附过弱,反应物分子活化不够,不利于反应。 吸附强弱的度量方法The metric of adsorption strength 吸附物种与催化剂表面键合形成化学吸附键的强弱,由反应物与催化剂的性质及吸附条件决定。 其数值大小可由化学吸附热度量(heat of adsorption)。吸附热越大,吸附键愈强;反之,吸附热越小.吸附键越弱。因此,吸附热是选择催化剂时要考虑的因素之一。 积分吸附热Integral heat of adsorption 在一定温度下,当吸附达到平衡时,平均吸附1mol气体所放出的热量称为积分吸附热q积,它反映了吸附过程中在一个比较长的时间内,热量变化的平均结果,常用于区分物理吸附与化学吸附 微分吸附热Differential adsorption heat 催化剂表面吸附的气体从n mol 增加到 (n+dn) mol时,平均吸附每摩尔气体所放出的热量-微分吸附热 反映了吸附过程某一瞬间的热量变化。 微分吸附热是表面覆盖度?的函数 表面覆盖度---已被吸附分子覆盖的表面积占吸附饱和时总吸附表面积的分率。 微分吸附热是覆盖度?的函数,其变化关系比较复杂。有三种类型。 类型I,吸附热与覆盖度无关,即吸附热为常数。这是理想的吸附情况,实际遇到的较少。此类吸附称为朗格缪尔(Langmuir)吸附。 类型II,微分吸附热随覆盖度增加呈线性下降。此类吸附称为焦姆金(Temkin)吸附。 类型III,微分吸附热随覆盖度增加呈对数下降。此类吸附称为费兰德利希(Freundlich)吸附。 后两类吸附热皆随覆盖度变化,称为真实吸附。 多数实验结果是属于后两类或由后两类派生出来的。 初始吸附热 初始吸附热q0是指当?=0时的微分吸附热,可由q微- ?曲线外推至?=0得到。 初始吸附热与催化活性相关,可用于比较不同催化剂的催化活性。 * * *
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