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化学工程学院 新产品开发训练报告 2014-12 课题名称： 有序介孔碳的合成 课题类型： 设计/论文 班 级： 姓 名： 学 号： 指导教师： （使用说明：设计/论文请选一使用，左侧装订）第一部分 文献综述 1.1 介孔材料的定义及研究背景 根据国际纯粹和应用化学联合会(IUPAC)的定义，多孔材料(porous material) 可分为微孔材料、介孔材料和大孔材料。孔径50nm的孔为大孔(macropore)，孔径2nm的孔为微孔(micropore)，孔径介于2nm～50nm的孔为介孔(mesopore)[1]。有序介孔材料是以表面活性剂分子聚集体为模板，通过有机物和无机物之间的界面作用组装生成的孔道结构规则、孔径介于2～50nm的无机多孔材料。 沸石分子筛用作催化剂被认为是石油催化领域的一次革命。这是因为在石油炼制工业中，许多催化加工过程如催化裂化、催化重整、加氢裂化等，由于使用了沸石催化剂，都有了新的突破。ZSM型沸石在烃类的催化降凝、异构化、歧化、芳构化等方面的广泛应用，以及随之而来的其它各种类型微孔分子筛的开发和应用，给众多的石油催化工艺注入了新的活力。 这些孔类（0.3～1.0nm)分子筛之所以在吸附、分离以及择形催化方面具有如此特殊的功能，在于它们的晶体内部一般有均匀的孔道相通，并具有很大的内表面积以及较强的酸性等特点。尽管如此，由于在众多的催化加工过程中，常常还会遇到一些较大分子的加工问题。如重质油的催化裂化、大分子物质的吸附分离、大环状配合物的固载等。显然，现有的一些微孔分子筛就不能满足要求了。因此，急需解决超大分子筛或者介孔材料的制备问题。 同时，随着染料与印染工业的发展，其生产废水已成为当前最主要的水体污染源之一。染料作为环境重要污染源，其种类多、污染量大、结构复杂且多数染料为有毒难降解有机物，化学稳定强，具有致癌、致畸、致突变的“三致”作用，而有序介孔材料在多相催化、吸附与分离、环境保护、功能材料等领域极具应用潜力。因此，寻求新型的有序介孔材料成为国际上跨学科的研究热点之一。 近年来，无机化学家们在分子筛合成的基础上，致力于孔径较大的孔性材料的研究和开发，取得了一些突破性进展，合成了一系列介孔（2.0～50.0nm）材料[2]，为解决上述问题提供了新的希望。 除此之外，近年来还陆续开发了适用于各种不同应用目的的多孔炭材料新品种，除作为吸附、分离材料外，作为催化材料、电子能源材料、生物工程材料的应用也陆续得到研究和开发。 1.2介孔材料的分类 1.2.1按其结构不同分 介孔材料按其结构不同科分为六种，其中较为常见的有：MCM-41，其空间群为D6m；立方相的MCM-48，空间群为Ia3d；层状稳定的MCM-50。另外，还有六方相的SBA-1，空间群为PM3n；三维六方结构的SBA-2，空间群为P6m/mm；无序排列的六方结构的MSU-n，空间群为P6m。表1-1列出了不同孔道结构的介孔材料。表1-1 不同孔道的介孔材料MSU-n，HMS，KIT-1 MCM-50 二维（直孔道） 六方 MCM-41，SBA-3，FSM-16，TMS-1 SBA-8，KSW-2 SBA-1,6,16;FDU-2,12;SBA-11 SBA-2,7,12,FDU-1 SBA-16,MCM-48,FDU-5,HUM-7 CKM-1,HUM-1 二维交叉孔道 三方(斜方) 无 1.2.2 按照其化学组成分 介孔材料可分为硅基和非硅基两大类[3]。后者主要包括过渡金属氧化物、磷酸盐和硫化物等。由于它们一般存在可变价态，展示出硅基介孔材料所不能及的应用前景，但其热稳定性较差，煅烧时容易造成介孔结构塌陷，合成机理也不完善，因此对它的研究不如硅基介孔材料活跃。 1.2.3按照介孔是否有序分 介孔材料可分为无定形（无序)介孔材料和有序介孔材料。前者如普通的SiO2气凝胶、微晶玻璃等，孔径范围较大，孔道形状不规则；后者是以表面活性剂形成的超分子结构为模板，利用溶胶- 凝胶工艺，通过有机物和无机物之间的界面定向导引作用组装成一类孔径约在1.5nm～30nm，孔径分布窄且有规则孔道结构的无机多孔材料，如M41S等。 1.2.4 按合成技术分 介孔材料按合成技术可以分为三类。第一类是由Mobil公司[4]合成的M41S系列，包括六方相的MCM-41、立方相的MCM-48和层状结构的MCM-50。M41S系列分子筛最初是以阳离子型表面活性剂作为结构模板剂，在水热条件下于碱性介质中通过S+I-作用组装得到的。其后Stucky及其合作者[5-7]把该机理扩大到S-