含硝酸盐混合气溶胶及SO2非均相反应的实验室模拟的分析研究.pdfVIP

含硝峻盐混合气!}i=f胶‘j S01弧均相反心的实验空模拟研究 复H人学fi!；!lj学位论史 摘 要 大气气溶胶对城市空气污染、大气环境乃至全球气候的影响很大，它为痕量 通过太阳辐射和一些复杂化学反应而产生二次气溶胶的可能性。 近年来，中国大陆机动车保有量不断增加，从而造成NOx、颗粒物、VOCs 等的排放量日益增加，尤其是诸如北京、上海、广州等特大型城市的大气污染日 气颗粒物表面发生非均相化学反应而生成硝酸盐。现场监测表明，世界上不同地 区的海盐及矿尘气溶胶中都含有硝酸盐，含硝酸盐的海盐又会与从干旱和半干旱 地区传输过来的矿尘气溶胶混合形成含硝酸盐混合气溶胶。硝酸盐的存在会很大 程度上改变原有气溶胶的表面性质，并影响其反应活性。因此，研究硝酸盐如何 影响大气S02的非均相反应以及含硝酸盐气溶胶的反应机制意义重大。目前，大 部分文献是关于S02在典型矿尘气溶胶表面，如中国黄土、合成海盐以及撒哈拉 矿尘表面发生的非均相反应，而对于硝酸盐如何影响S02在大气气溶胶表面上的 非均相反应的关注很少，迄今为止还没有人研究过含硝酸矿尘气溶胶与S02发生 非均相化学反应的机制。因此，我们需要更好地理解矿尘及硝酸盐混合气溶胶与 大气中痕量气体的非均相化学反应。 本论文主要利用流动态的原位傅立叶红外漫反射光谱仪(DRIFTS)对硝酸 盐和O【．Fe203的混合颗粒物以及真实大气颗粒物表面与S02的非均相反应进行研 究，并同时比较了硝酸盐和其他金属氧化物的混合颗粒物与S02反应的情况。论 文主要结论如下： 合颗粒与S02的反应吸附系数高，表明Q．Fe203催化能力比其他金属氧化物强。 在在一定程度上提高了S02在气溶胶颗粒物表面转化成硫酸盐的能力。 含硝睃盐混合气溶胶0s02诈均柙反』、V的实验宅模拟删究 混合颗粒物与S02反应的BET吸附系数范围处于3．68×l0‘jo到3．22×10母之问， 上促进了S02在氧化铁表面的氧化作用。 粒转化的影响作用，KN03使S02在颗粒物表面转化为硫酸盐的量大大增加而硝 酸钙对其完全抑制，这部分内容完善了不同含硝酸盐气溶胶与SO：反应情况的研 究体系。其次考虑了其他因素对含硝酸盐气溶胶与S02反应的影响作用，其中包 结果表明CH3CHO、HCHO对该非均相反应有强烈的抑制作用。 四研究了真实颗粒物(ChinaLoess中国黄土和大气中降尘)与S02反应的 情况，反应生成微量的硫酸盐，表明真实颗粒物中也存在类似实验室模拟化学反 应的情况，因此本论文具有一定的现实意义。 关键词：硝酸盐，硫酸盐，二氧化硫，红外漫反射，非均相化学反应 中图分类号：X511 II 龠硝睃盐混合气溶胶卜兰垒!!望塑垦坐塑茎壁兰堡丝业!! 望旦叁兰丝．!兰竺坐生生 ————————————————————————————————————————————————————————一。一 Abstract affectthe contributealottotheurbanlutionand aerosols pol Atmospheric aswell．Aerosols reservior and climate large environment provide atmospheric global as reactive trace alsoa