（学士）学位论文离子掺杂tio2光催化剂的制备及性能研究.docVIP

离子掺杂TiO2光催化剂的制备及性能研究 摘要 本文以为稀土元素Sm为掺杂物煤渣为载体，采用溶胶凝胶法制备了掺杂型TiO2光催化剂甲基橙为光催化降解目标物，考察了光催化剂的活性。实验结果表明：Sm掺杂TiO2光催化剂具有较强的紫外光吸收性能酞酸丁酯：无水乙醇的体积比为：煅烧温度为500℃光催化时间为120min负载次数为3次Sm的掺入量为Sm/Ti摩尔比=0.5％时，光催化效果最好，光催化降解率达到。TiO2，甲基橙，掺杂，负载 1 引言 自Fujishima和Honda[]发现TiO2单晶电极光分解水以来，多相光催化反应引起人们的极大兴趣。TiO2具有化学性质稳定、难溶、无毒、价廉等优点[]，在氮氧化合物及有机污染物的降解、水处理、杀菌、除臭、表面自洁等方面得到广泛研究与应用但是，TiO2也有自身的局限性：禁带宽度约为3.2eV，需在(近)紫外光下才能激发产生光催化效应，对光的利用率较低；在ns到ps时间范围内光生载流子就能迅速复合，光催化效率不高等，这些不足极大地限制了TiO2的实际应用[]。因此，在过去的30多年中，人们深入研究了TiO2的改性技术，如掺杂、复合、表面增敏等，以提高其光催化效率或产生可见光活性。f电子，易产生多电子组态，其氧化物也具有多晶型、强吸附选择性、热稳定性和电子型导电性等特点，并在光学、电子学以及催化剂领域有着广泛的应用[7]，因此，本文采用溶胶—凝胶法制备稀土Sm掺杂型二氧化钛光催化剂，将制得的二氧化钛光催化剂用来废水，所制得二氧化钛光催化剂的光催化性能处理效果钛酸丁脂分析纯冰乙酸分析纯硝酸分析纯无水乙醇分析纯30%双氧水分析纯甲基橙分析纯 CJJ78-1磁力加热搅拌器FA-2004型电子分析天平KS-60-63-16C型恒温干燥箱，722型紫外可见光分光光度计，25w紫外光光源。取所需量2/3的无水乙醇于100mL的烧杯中，在搅拌的情况下分别加入冰乙酸抑制剂和钛酸丁酯，此为混合液A。量取剩余1/3的无水乙醇、0.5mL蒸馏水、以及Sm的硝酸溶液，搅拌均匀，此为混合液B。在混合液A搅拌半小时后逐渐缓慢加入混合液B，再搅拌1.5小时后即得到Sm掺杂TiO2溶胶[8]。将洗净的置入配制好的溶胶中，在一定温度下进行热处理，即得到所需的Sm掺杂TiO2。取0mg/L的甲基橙溶液于00mL烧杯中，H2O2，加入搅拌。每隔20分钟取一次样，462nm处测定其吸光度，并计算其脱色率。 甲基橙溶液脱色率按以下公式进行计算：VTNB：VC2H5OH=1：3Sm掺杂量负载次数为1次煅烧温度为500℃图.1 光催化时间对光催化效果的影响.1可以看出，随着光催化时间的延长，140min后，曲线趋于平缓，表明在10min处，光催化达到饱和。10-6～10-9s即可发生，氧作为一种有效的电子俘获剂，阻止了电子—空穴的简单复合，提高了量子产率，所以反应速率取决于电子—空穴的利用率。由于空穴可以很快被水分子或水中有机物俘获，而电子被水中氧分子俘获，但速率较慢，则整个反应的控制步骤是电子与催化剂表面上氧气之间的传递，所以随着光催化时间的延长，电子不断地被水中氧分子俘获，最终生成具有高活性的超氧负离子（O2-）和羟基自由基（·OH）的量亦增多。但光催化降解达到一定时间后，电子与催化剂表面的氧气之间的传递达到平衡，光催化效率不再增长。 3.2 外加催化剂对光催化效果的影响 将VTNB：VC2H5OH=1：3Sm掺杂量负载次数为1次煅烧温度为500℃图.2 外加催化剂对光催化效果的影响由图.2可得，随着光催化时间的增加，两条曲线均呈现增长的趋势，但是加入H2O2的去除率明显高于未加H2O2。结果表明，加入催化剂H2O2促进了光催化的进行，明显提高了光催化效率，且缩短了光催化达到饱和的时间，只需120min。光催化反应要有效的进行，就需要减少光生电子和空穴的简单复合，这可以通过使光生电子，光生空穴或两者被不同的基元捕获来实现。由于氧化剂是有效的导带电子捕获剂[]，可以有效的捕获光生电子而使电子和空穴分离，Sm掺杂量负载次数为1次煅烧温度为500℃H2O2，考察溶胶比对光催化效果的影响，结果如图3.3所示。 由图.3可得，随着溶胶比的增加，曲线呈现先上升再下降，再上升再下降的趋势，但当VC2H5OHVTNB为：时，去除率最高，达到62.2%，光催化效果最好。这是由于乙醇用量过少时，金属醇盐浓度过高，水解产物浓度高，容易引起离子的聚集或沉淀，负载不够充分，从而影响负载量，降低了光催化性能；当乙醇过多时，即无水乙醇／钛酸丁酯(体积比)大于3.0时，溶液中钛酸四丁酯的浓度降低，并且使反应过程中形成的Ti9(OH)x(O)y单体很难接触，交联成链的可能性减小，因此，聚合物反应速度较慢，难以成胶，从而影响其光催化性能。图.3 溶胶比对光催化