同位素地球化学11课程方案.ppt

第七章 其它长寿命固体放射性同位素定年法 §7.1 Lu-Hf系统 镥作为最重的稀土元素(REE)位于镧素元素的最后。它有175Lu和176Lu两个同位素，其相应的丰度分别为97.4%和2.6%。176Lu表现出分支的同量异位素衰变，通过β-衰变成176Hf；通过电子捕获成为176Yb。然而后者在大部分总活度中仅占百分之几并可忽略不计(Dixon等，1954)。176Hf在放出β射线后处于激发态，并通过放出γ射线衰变到基态。它是铪的六个同位素之一，占总铪的5.2%。铪并不是稀土元素但在晶体化学行为上非常类似于Zr。 衰变过程是： 17671Lu→17672Lu+β-+ν+Q 得到衰变方程：;通常各项除以177Hf:;应用到地质问题。 除了上面涉及的一般问题外，La衰变常数的计数测定受到所发射粒子的低能量阻碍。因此，早期测定，特别是β分枝衰变，是离散的。为克服此问题,计数实验实际测量产物核素异构体(激发态)的γ衰变，而不是同量异位衰变过程本身。 计数实验的进一步复杂化是La2O3的吸湿性，在此类研究中通常使用此物质。转换成氢氧化物或碳酸盐分别导致增重17%和2.5%。，但是对La在12个近期计数测定中有10个,没有报告不稳定数据(Tanaka和Masuda,1982)。然而，尽管在绝对值上有大的变化，自1970年以来对β/电子捕获衰常数比的计数测定接近0.51。另外，近来对无水氧化La的两个计数实验分别得到2.29×10-12和2.22×10-12的β衰变常数平均值(Sato和Hirose，1981；Norman和Nelson，1983)。La-Ce系统是应用到地质学中此两个方法中的第一个，但因为La-Ba的情况更简单，首先讨论La-Ba法。;一、La-Ba地质年代学 138Ba，138La电子捕获衰变的子体，也是钡最丰富的同位素，在该天然元素占88%。因此，根据母体核素的低丰度，138Ba丰度的明显变化仅邮于富REE并贫Ba的矿物中。Nakai等(1986)对来自前寒武纪岩石的绿帘石、褐帘石和榍石作了首次地质测定(图1)。Nakai等将138Ba比137Ba得到如下的衰变方程：;图1 西格陵兰Amitsoq片麻岩样品的La-Ba等时线图;二、La-Ce地质年代学 La电子捕获衰变分枝计数与地质测定间的相当一致并没有与β衰变到铈的分枝衰变相伴。该分枝被大得多的分析问题所困绕，但有更多的地质应用。Tanaka和Masuda(1982)测定了第一条La-Ce等时线，将138Ce比上142Ce并标准化至136Ce/142Ce比值等于0.0172。衰变方程是：;仅引起年龄上0.5%的过高估计。 在Ce同位素分析中进一步遇到的两个问题。一是140Ce峰相对于小的136Ce和138Ce峰极大(如140Ce/136Ce=464.65)。140Ce离子束与真空系统中气体分子的碰撞引起对小峰必须校正其影响的低质量(down-mass)峰拖尾。 第二个主要问题是138Ba在138Ce上的同量异位素干扰。138Ba比任何其它天然Ba同位素高6倍，可用来监测Ba的干扰。因此，对138Ba(即使是接近0)的任何干扰校正将使探测器的噪声放大6倍。解决此问题的途径是以氧化铈(CeO+)的形式分析Ce。因为钡是二价的，非常不利于BaO+形式的存在，因此，如果所有Ba水平由好的化学分离保持在低的水平，Ba的干扰可视为0而不作校正。以氧化物形式分析Ce引入其它的同但异位素干扰问题，但这可容易由好的化学分离加以克服。 Tanaka和Masuda(1982)试图测定由布什维尔德深成岩体分离出的矿物年龄，但由于La与Ce之间的地质相似相性，只得到有限范围的La/Ce比值且等时线具大的分析误差。Masuda等(1988)进一步作了等时线测定。然而，使用的是由Sato和;Hirose(1981)获得的2.29×10-12a-1的β衰变常数，La-Ce等时线给出超出Sm-Nd方法误差的老年龄。如果Sm-Nd数据作为年龄，那么La-Ce等时线斜率可用来测定地质衰变常数。使用布什维尔德的结果和芬兰两个伟晶岩的矿物等时线(图2)，Masuda等计算的平均β衰变常数为2.77×10-12a-1，大约比计数测定值高20%。 为了对La的β衰变常数作进一步的地质限制，Dickin测定了苏格兰西北刘易斯(Lewisian)片麻岩全岩的La-Ce等时线。将138Ce比上136Ce，因为这可得到更易于管理的同位素比值，但对应的标准化因子用于分馏校正。一般认为全岩的REE系统比矿物系统对于校正衰变常数更优，因为前者对变质重启动具更大的抵抗性。原始样品包括两个基性麻粒岩和四个中到酸性的麻粒岩，使用Sato和