含CeO2混合氧化物催化剂表面性质与模拟碳烟燃烧的关系论文.docVIP

含CeO2混合氧化物催化剂表面性质与模拟碳烟燃烧的关系 本以共沉淀法和柠檬酸络合燃烧法制备MnOx(0.4)-CeO2催化剂，通过TPO、BET、XRD、Raman、H2-TPR、O2-TPDXPS对催化剂进行活性测试和表征，探讨催化剂表面性质与模拟碳烟燃烧的关系。（1）相比MnOx(0.4)-CeO2-CP，MnOx(0.4)-CeO2-CA具有更优异的催化性能，归因于Mn在CeO2中分布均匀形成小晶粒的优良晶体结构，Mn-Ce，氧物种数量（尤其是O-）。（2）O-MnOx-CeO2氧化碳烟中起作用，氧空位吸附生成O2-再转化成 O-，O2-逸出转化成O-发生作用。 关键词：碳烟；MnOx(0.4)-CeO2；表面性质 Abstract：MnOx(0.4)-CeO2 catalysts are prepared by o-precipitation and citric acid complex combustion in this work. The catalysts are characterized by specific surface area (BET), XRD, Raman, H2--TPR, O2-TPD, XPS and the catalytic activity is evaluated by temperature programmed oxidation (TPO) . The catalyst surface properties and soot oxidation activity are correlated. It is shown that comparing with MnOx(0.4)-CeO2-CP, MnOx(0.4)-CeO2-CA shows high activity which Ti is lower about 110℃ due to it forms better surface properties. It means the uniform distribution of Mn in CeO2 forms fine crystal structure with small crystallite size and large SSA. And Mn-Ce composite degree is high as well as rich oxygen species (especially O-). When MnOx-CeO2 oxidizing soot, O- plays a leading role in soot oxidation, oxygen vacancy adsorbs O2 to create O2-, O2- transfer to O- , O2- escapes to create O-. Keywords: soot；MnOx(0.4)-CeO2；surface property；surface active species 1.引言 柴油车尾气中含有大量碳烟，危害人体健康。目前，一般采用颗粒物过滤器（DPF）与高性能催化剂用技术去除碳烟[1]，高活性催化剂是。相比贵金属和碱土金属催化剂，复合金属氧化物催化剂活性成本低优点。由于氧化锰优异的催化性能[2]以及氧化铈优的储放氧性能[3, 4], MnOx-CeO2复合催化剂[5-9]。当前研究集中于MnOx-CeO2表面氧物种（O2-、O-和O2-）的形成、迁移、相互转化与碳烟燃烧的关系。Masato Machida等[10]研究发现CeO2复合金属催化剂表面具有丰富的氧物种，氧物种的反应在催化还原反应中产生重要作用；Wenjuan Shan等[11]研究发现气相中的氧与MnOx-CeO2中晶格氧物种间的氧交换的能力使MnOx-CeO2复合催化剂具有高催化性能。张明等[5]研究发现将Mn中引入CeO2后，MnOx-CeO2晶格中可形成比CeO2更多的氧空位，并有利于氧的活化和迁移，生成了较多原子吸附氧O－ ，其碳烟起燃活性高。本课题组[5]前期研究 尽管MnOx-CeO2用于碳烟氧化的研究已引起广泛关注，但是有关采用何种制备方法是否能直接影响催化剂的晶相、比表面积、储氧能力及催化性能，特别是从制备方法不同引起催化性能的差异中研究催化剂表面性质与活性之间关系研究仍然较少。因此，本文采用共沉淀法（CP）和柠檬酸络合燃烧法（CA）制备MnOx(0.4)-CeO2，XRD、、Raman、O2-TPD、H2-TPRXPS表征手段，并结合模拟碳烟燃烧活性研究催化剂表面性质与模拟碳烟燃烧的关系。 2.实验部分 共沉淀法以Mn( CH3COO)24H2O和Ce( CH3COO)35H