半导体原子层横向异质结构的合成技术报告.doc

半导体原子层的横向异质结构的合成 Xin-Quan Zhang , Chin-Hao Lin,?Yu-Wen Tseng, Kuan-Hua Huang, and Yi-Hsien Lee 材料科学与工程，国立清华大学，新竹20013，台湾， 支持信息 摘要：拥有各种形态和能带排列的过渡金属硫化物(TMDs)的原子薄层异质结构是下一代柔性纳米电子学的关键材料。单个TMD单层可以横向连接去构建平面的半导体异质结构，这是一种很难连接上脱落的薄片的费时费力的方法。能在不同的平面上生产出大量的高质量分层异质结构是非常必要的但也是一个具有挑战性的问题。这里，我们得到了一个横向异质结构的单层TMDs：MoS2?WS2 和 MoSe2?WSe2. 这个合成采用常压化学气相沉积（CVD）的方法，以芳香族分子为生长种进行。我们探究其可能的生长形式，并通过二次谐波和原子级的扫描电子显微镜来检查这些半导体异质结构的对称性与连接程度。我们发现横向半导体异质结构的一维接口并不是理论上的方向而是格栅的锯齿形方向。我们提供一个可控的合成方法来获得高质量一维分界面的TMD原子层平面异质结构。 关键词：异质结构、过渡金属硫化物、二维材料、单层、CVD 异质结构的各种几何形貌与能带对齐方式在宏观上表现出不同于其组成材料的电学特性。[1-13]他们在半导体多量子阱呈现了新奇的现象，如说层间库伦在电荷载流子与声子之间的移动，并在激子波色凝聚，分数霍尔效应，突发性大规模狄拉克费米子以及量子级激光器和高机动性二维电子气方面都有各种应用。[1,7-10]最近，霍夫施塔特蝴蝶在垂直堆叠的石墨烯异质结构[7-9]和过渡金属硫化物的层间激子中首次实现，证实了构建原子级薄层异质结构的能力。[15-18]这些薄层材料是构建各种缺少悬挂键的清晰界面的异质结构的阻碍。[3,19-28]此外，异质结构可以通过能带排列官能化和静电浇注控制电荷参杂浓度。[26,29,30]特别是具有不同属性的单独的TMDs单层（比如MoS2, MoSe2,WS2, 和 WSe2）是进一步发展纳米科学中多种异质结构和下一代光电器件与瓦利激光器设备的潜在理想对象。[4,22,31-37] 异质结构的晶相结构、对称性和分界面质量很大程度地决定了带结构与异质结构的多项性能。[38,39]二次谐波产生（SHG）被认为是描述分界面、对称性、扭角的异质结构原子层的一个强大的工具。[39-47]解析球面相差校正扫描透射电子显微镜(Cs-corrected STEM)有可能成为表征晶体结构、通过其原子级分辨率的纳米级分界面和轻元素的化学映射的功能的方法。[48-50]最近，石墨烯的一维接触与不同原子层的横向异质结构的一维接口中发现了一些独特的功能，增强的电性能与边缘接触结构。[11-14,51,71,72]几何排列的原子层，包括其界面几何形状和堆叠序列，可实现各种异质结构的各种分界面构型、带结构及对称性的构建。然而，到目前为止异质结构的大多数研究只实现了挑选与转移脱落的鳞片或 CVD 单分子膜 收录︰ 2014年9月29 日 订正︰ 2014年11月20日 出版日期︰ 2014年12月11日 的过程。[26,39,51]对有原子级清晰分界面的异质结构的直接控制是非常高的要求，因此，一个可实现有一维分界面的多样单层表面的原子层的异质结构的生长的直接合成工艺是必不可少的。化学气相沉积法是可能实现扩展合成多样化范德瓦尔斯 (vdw) 材料的高质量原子层的方法。[52-61]在这项研究中，我们发现了使用以芳香族分子为生长种的常压化学气相沉积法(APCVD)，通过半导体化的TMD原子层在多样单层表面的直接生长合成的横向异质结构。单层TMD的不同一维分界面可在MoS2?WS2 和 MoSe2?WSe2横向异质结构的原子层中获得。通过Cs-corrected STEM 和 SHG的成像可进一步研究对称性和异质结的分界面。 实验装置示意图及合成的 TMD 原子层与他们的异质结构的详细参数在图 1a 和支持信息 S1中给出。这个合成采用常压化学气相沉积法，以苝四酸钾盐(PTAS)为生长种进行。在以前的文件和支持信息 S2 介绍了基底处理和核心制备的更多详细信息。[62,63]为了能精确控制气体流量和起始反应物的反应，设计了一英寸直径炉和国产石英反应器。对于高蒸发温度的 WO3，WO3粉末会充满国产石英反应器和可调长度的转移管以形成稳定的WO-3气流，使反应物从高温区蒸发和 S 或 Se 在特定的温度和距离的基板表面上反应。在低温区，在650 到 750℃范围内单个的TMD单层可以被成功地合成。以钼基为底的TMD原子层比以钨基为底的TMD原子层生长容易得多，因为在特定的生长温度中MoO3的蒸气压远高于WO3的蒸气压通过仔细控制