201506080003-放射性泄漏气体检测技术现状(修改稿).doc

放射性泄漏气体检测技术现状 龙斌12，王群书2，李君利1，冯天成2，冯淑娟2，周国庆2，马怀成2，王引东2，陈伟2 (1.清华大学工程物理系，粒子技术与辐射成像教育部重点实验室，北京 100084； 2.西北核技术研究所，西安 710024) 摘要：放射性泄漏气体检测技术对核设施运行安全监测、核应急监测和禁核试现场视察有着非常重要的意义。泄漏检测技术的基础上放射性气体富集技术的吸附分离和膜分离技术以及放射性氙测量技术现状，可为放射性泄漏气体检测技术研究和仪器设备研制提供参考。 关键词：放射性泄漏气体检测气体富集 中图分类号：TL81 文献标志码：A 文章编号： 核能和核技术的发展为国民经济的带来了不可估量的积极作用，但核安全问题也成为不容忽视的重要问题。温茨凯尔(Windscale)核反应堆事故、三哩岛核电站事故、切尔诺贝利核电站事故、福岛核电站事故等所产生的放射性物质泄漏对环境造成损害[12]。由于裂变产生的放射性气体比放射性气溶胶更容易泄漏，且无需额外添加示踪剂，是表征核设施泄漏的直接依据，因此高灵敏度地检测放射性裂变气体对于核设施的安全运行具有十分重要的意义。 然而，在漏率较低的情况下，且空气对放射性核素的扩散、稀释作用，放射性气体的探测易受环境放射性影响，。本文在介绍泄漏检测技术特点的基础上，调研分析了放射性泄漏气体富集技术和低本底测量技术，为放射性泄漏气体检测技术研究和设备研制提供参考。 1 泄漏检测技术概述 通常气体通过均匀多孔介质、非均匀多孔介质、贯通的裂隙泄漏到环境中[3]。气体泄漏检测技术主要：气泡检测法、气压式检测法、流量检测法、卤素泄漏监测、氦质谱泄漏监测法、渗透和化学示踪物监测法、声波监测法等[4]。特点如表1所示。方法存在事先充入气体、在容器外涂刷显示剂、高温条件下存活率不高、影响容器内部的实验条件等问题，不能满足封闭结构容器运行过程中的泄漏监测需求，而装置内部产生的放射性气体进行泄漏检测预警可避免上述问题。 表1泄漏检测技术特点 序号 方法 结果的用途 有效性 特点 1 气泡法 定位、定量 局部结果 需涂刷液体；运行前检测；粗略表征 2 气压式检测 定量 整体结果 充入干燥气体；运行前检测 3 流量检测 定量 整体结果 与气压式检测类似，测量气体流量 4 卤素检漏 定量 局部结果 需卤素示踪剂；运行前或中检测；高温存活率低。 5 氦质谱检漏 定位、定量 局部结果 需充入氦气；运行前检测；检测精度高。 6 气体检测 定量 整体结果 无需投放介质；运行中检测；检测精度高。 2 放射性气体分离富集技术钚、铀材料在核爆炸或者反应堆中通过裂变或者前驱核β衰变产生惰性气体核素85Kr、87Kr、88Kr、89Kr、95Kr、131mXe、133Xe、133mXe、135Xe，或者中子活度产生37Ar及3H等[5]。放射性泄漏气体检测对象的选择原则是裂变产额较高、半衰期适中、γ射线的能量适中且发射概率大于1%、受天然核素影响小。根据上述原则及放射性气体核素的辐射特性数据，可以选择氙同位素135Xe作为短期监测对象，133Xe作为中长期放射性泄漏检测对象。氙与空气中其它组分(主要包括O2、N2、CO2、H2O和Rn)的富集分离方法比较多，主要有吸附分离、溶剂吸收、低温蒸馏、膜分离、气相色谱分离等方法，其中吸附分离和膜分离的方法被广泛使用[6]。2.1 吸附分离技术 吸附是指在固相-气相、固相-液相等体系中，某个相的物质密度或溶于该相中的溶质浓度在界面上发生改变的现象。被吸附的物质称为吸附质，具有吸附作用的物质称为吸附剂。吸附量与流量压力温度吸附剂的孔结构、孔容积装填密度表面积等因素有关[7]。根据作用力的不同，吸附可分为物理吸附和化学吸附。吸附分离的方式主要有：变温吸附、变压吸附、变浓度吸附、色谱分离和循环分离等[8]。理想的氙吸附材料应具有以下特点：1)具有合适的孔结构和较大的比表面积，从而具有较高的吸附量；(2)吸附剂的吸附和脱附耗时短、残留少；(3)吸附剂的导热性好；(4)吸附剂的体积小，密度大，以获得较高的填充密度[9]。 用于吸附、分离氙的固体吸附剂很多，主要有分子筛(5A、13X等)、活性炭、多孔聚合物(TDX-01、TDX-02、GDX303)、石墨、多孔金属以及碳分子筛、活性碳纤维(ACF)等[6]。 活性炭吸附分离活性炭的吸附性能取决于空隙结构，其微孔的表面积达90%以上，比表面积一般在500m2/g-1700m2/g之间，高度发达的孔隙结构使得吸附力场很大。当气体到达孔隙的吸附力场作用范围内，活性炭就会将气体吸附到空气中。活性炭的吸附能力与活性炭的比表面积、孔径分布及温度。活性炭在低温情况下的吸附性能优于常温