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CHANGCHUN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 3D Nitrogen-Doped Graphene Aerogel-Supported Fe3O4 Nanoparticles as Efficient Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction 作为氧还原反应电催化剂的三维氮掺杂着石墨烯气溶胶支持的四氧化三铁纳米粒子 资料来源: J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 9082?9085 论文题目: 四氧化三铁纳米粒子的合成、 表征和应用 学生姓名: 李 志 鑫 学院名称: 理 学 院 专业名称: 应 用 化 学 班级名称: 应化0941 学 号: 0908411123 指导教师: 马 戈 徐国宝 教师职称: 教 授 研究员 完成时间: 2013年6月14日 2013年 6月14日 作为氧还原反应电催化剂的三维氮掺杂着石墨烯气溶胶支持的四氧化三铁纳米粒子 摘要: 这篇文章报道了三维氮掺杂的石墨烯气溶胶支持的四氧化三铁纳米粒子可以作为氧还原反应的有效的阴极催化剂。这种石墨烯复合材料展示一个互相连接的石墨烯片的大孔结构,表面担载均一四氧化三铁纳米粒子。在研究碳支持四氧化三铁纳米粒子对于样还原反应的影响的过程中,我们发现,在碱性环境中,与四氧化三铁纳米粒子支持的氮掺杂的炭黑或者是氮掺杂的石墨烯片相比,四氧化三铁与氮掺杂的石墨烯气溶胶复合物展示一个更加积极的开始电势、更高的阴极密度、更低的过氧化氢产率和更高的电子传递数。结果说明,气溶胶的三维大孔和高的比表面积有助于提高氧还原反应的性能。并且,这种复合材料比商业铂碳催化剂有更好的耐用性。 氧还原反应的催化剂是燃料电池的重要组成部分。铂和它的合金仍然是最有效的氧还原催化剂,然而铂的高昂的价格和稀有性进一步阻碍了基于这些材料的燃料电池技术的发展。因此,很多人探索研究大量替代材料,比如,非贵金属(铁,钴等)或者金属氧化物(三氧化二铁,四氧化三铁,四氧化三钴,IrO2等)和碳担载氮配位的金属和碳氮材料。在燃料电池运行过程中,金属或者金属氧化物逐渐溶解,烧结和凝聚,这导致了催化剂的降解。为了克服这个困难,研究人员将纳米结构的催化剂担载在诸如碳(活性碳,孔碳,碳纳米管和石墨烯),金属,碳化物,介孔硅和导电高分子上来扩大催化剂的电活性表面积和提高它们的催化活性与耐性。在这些材料中,拥有二维单层六角碳的单层片状的石墨烯已经成为一种新型催化剂支持物,因为,石墨烯拥有优异的电子传导性能,高的表面积,优异的化学和环境稳定性和强的催化剂粒子粘合性。尽管在石墨烯基氧还原反应催化剂取得了很大的进步,可是还没有关于在三维石墨烯网状结构上非贵金属氧化物纳米粒子可控自组装形成复合材料作为氧还原反应催化剂的相关报道。这个复合材料是非常有吸引力的,因为他们允许石墨片的富含大孔和多位电子传递路径等独特性质的应用。 在这篇通讯中,我们合成并证明了四氧化三铁与氮掺杂的石墨烯溶胶作为一种新型的单分散四氧化三铁纳米粒子担载在三维氮掺杂的石墨烯气溶胶上。这种石墨烯杂化物展示了带有均已沉淀的四氧化三铁纳米粒子的石墨烯片的相互连接的大孔结构。在碱性环境中,与四氧化三铁纳米粒子支持的氮掺杂的炭黑(Fe3O4/N-CB)或者是氮掺杂的石墨烯片(Fe3O4/N-GSs)相比,四氧化三铁与氮掺杂的石墨烯气溶胶复合物展示一个更加积极的开始电势、更高的阴极密度、更低的过氧化氢产率和更高的电子传递数。并且,这种复合材料比商业铂碳催化剂有更好的耐用性。 图1.三维Fe3O4/N-GAs催化剂的制备过程。(a)稳定的氧化石墨烯悬浮液、铁离子和聚吡咯分散在小瓶中。(b)通过水热反应自组装,漂浮在小瓶中的铁和聚吡咯支持的石墨烯杂化物水溶胶和他的理想自组装模型。(c)冻干和热处理后的大块Fe3O4/N-GAs杂化气溶胶。 三维的

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