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固体无机化学第五章
第五章 层状与多孔材料 第五章 层状与多孔材料 控制因素: 孔的大小: 选择性吸附 骨架组成原子: 纯硅分子筛: 疏水 硅铝分子筛: 亲水 Shape-selective 微孔材料： 1） 硅铝酸分子筛(沸石) 2） 金属磷酸盐 3） 有机类分子筛 -- 多孔配合物 吸水 吸氧 Ga2(DETA)(PO4)2.2H2O (NTHU-1) DETA=diethylenetriamine R-3 a = 23.781 b = 13.466 V = 6595.2 孔径 11 ? J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 4649. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 1309. Nickel Phosphates VSB –1 VSB-5 原因: Ni(II) 配位不饱和 J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 6622. 微孔分子筛稳定一价锌离子 纳米反应器 0.4 nm 微孔材料： 1） 硅铝酸分子筛(沸石) 2） 金属磷酸盐 3） 有机类分子筛 -- 多孔配合物 Zn4O(BDC)3(DMF)8 C6H5Cl O. M. Yaghi et al., J. Am. Chem. Soc. 2000, 122, 1391. 有机类分子筛 Science 2002, 295, 469. Science 2002, 298, 2358. Nature 2000, 404, 982. Void space ~ 47% Intercalation reactions: MoO3 + H+ HxMoO3 H0.5MoO3 + py (py)0.3H0.5MoO3 Na0.5(H2O)yMoO3 Na0.5-xHx(H2O)yMoO3 H0.5(H2O)yMoO3 H0.5MoO3 V2O5 + Li LixV2O5 (x 2.0) V2O5 + H+ HxV2O5 VOPO4 + py VOPO4.py VOPO4 + 4,4’-bipy VOPO4.(4,4’-bipy)0.5 Chem. Mater. 2003, 15, 1941. 5. Layered Double Hydroxides (LDHs) Mg(OH)2 [M2+1-x M3+x (OH)2]An-x/n . M H2O M2+ = Mg, Fe, Co, Cu, Ni, Cd, Zn M3+ = Al, Cr, Ga, Fe Anions exchangable: carbonates, halides, nitrates, sulfates, bisphosphonates polyoxometalates anions, Fe(CN)64-, porphyrins phthalocyanines, amino acids Chem. Mater. 2004, 16, 975. LDH + (NH4)6[H4Co2Mo10O38] Chem. Mater. 2004, 16, 1214. Inorg. Chem. 2004, 42, 4243. J.-H. Choy et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2000, 30, 4042. D. T. Tran et al. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 3966. [Pb3F5]NO3 K2CrO4 5.1 层状材料 5.2 多孔材料 按结构特征分类: (1) 无定形材料: 硅胶、氧化铝胶、交联粘土、层柱状结构材料、活性碳分子筛等； (2) 次晶 (3) 晶体材料: 沸石、分子筛、类沸石材料、氧化硅等介孔材料、氧化硅等大孔材料。 按孔径大小分类: 微孔材料 (microporous), 2 nm (2) 介孔材料 (mesoporous), 2 ~ 50 nm (3) 大孔材料 (macroporous), 50 nm 微孔材料： 1） 硅铝酸分子筛(沸石) 2） 金属磷酸盐 3） 有机类分子筛 -- 多孔配合物 分子筛： 定义：描述一类具有选择性吸附性质的材料。 材料：天然沸石、活性碳；硅酸盐、磷酸盐、 氧化物等。 沸石：一类结晶的硅铝酸盐微孔结晶。 最重要的微孔分子筛 A）硅氧四面体间无公用顶点，SiO44-, 如镁橄榄石 Mg2SiO4 (h.c.p. 1/8 T+, 1/8 T-, 1/2 Oct), Fe2SiO4 B）硅氧四面体公用1个顶点，Si2O76- C）硅氧四面体公用2个顶点: 单链 (SiO32-)n, 典型的如MgSiO3, MgCaSi2O6
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