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第一章 气-固相催化反应本征及宏观动力学 第一节 化学计量学 化学计量学——以化学反应式形式表达的质量守恒定律,用于计算某一时刻的化学组成和各组分的数量变化。 (not chemometrics) 对化学反应过程各参数进行计量 化学统计学(Chemometrics) 是一门化学与统计学、数学、计算机科学交叉所产生的新兴的化学学科分支。它运用数学、统计学、计算机科学以及其他相关学科的理论与方法,优化化学量测过程,并从化学量测数据中最大限度地提取有用的化学信息。 1-1 化学计量式(stoichiometric equation) 表达反应组分间的数量关系,(联系chemical equation,拉瓦锡首创) 1-2 反应程度、转化率及化学膨胀因子extent of reaction, conversion, factor of expansion 一、反应程度 1-2 反应程度、转化率及化学膨胀因子extent of reaction, conversion, factor of expansion 三、化学膨胀因子 在恒温恒压下进行 1-3多重反应系统中独立反应数的确定 Simple and complex reaction system 单一反应(single react.) 简单反应体系一个参数即可决定组成 多重反应(multiple react.) 复杂反应体系需要多个参数 所需的参数个数 = 独立反应数。 独立反应是不能由其他反应线性组合而得到的反应。 例: CH4 + H2O ? CO + 3H2 CH4 + 2H2O ? CO2 + 4H2 CO + H2O ? CO2 + H2 1-3多重反应系统中独立反应数的确定 求反应体系中独立反应的一般方法有: ① 观察法。适用于反应数较少的体系 ② 计量系数矩阵法 ③ 原子矩阵法 例: CH4 + H2O ? CO + 3H2 CH4 + 2H2O ? CO2 + 4H2 CO + H2O ? CO2 + H2 可以看出,(1)+(3)=(2) ② 计量系数矩阵法 ③ 原子矩阵法 体系含有CO, H2O, H2, CH4, CO2, N2等6个组分, 其原子矩阵为 行初等变换后: 多重反应是指有多个反应同时进行的体系 同时反应: Simultaneous reactions 连串反应: Consecutive reactions 平行反应: Parallel reactions 复合反应(平行-连串反应) Combination reactions 多重反应举例 氧与氨 苯氧化制顺酐 CO加氢 乙烯氧化 氨的氧化 苯氧化制顺酐 CO加氢、乙烯氧化 选择性和收率的定义 选择性和收率的定义 例题 乙烯氧化生成环氧乙烷,进料:乙烯15mol,氧气7mol, 出料中乙烯为13 mol,氧气为4.76mol,试计算乙烯的转化率, 环氧乙烷的收率及选择率。 解:C2H4+0.5O2→C2H4O C2H4+3O2→2CO2+2H2O xA=(15mol-13mol)/15mol=0.133 第一个反应所消耗的乙烯=转化的乙烯×S 第二个反应所消耗的乙烯=转化的乙烯×(1-S) 第二节 化学反应速率的表示方式 1-6 间歇系统及连续系统 1-6 间歇系统及连续系统 一、间歇系统(batch systems) 通常可作等容处理: 1-6 间歇系统及连续系统 第二节 化学反应速率的表示方式 二、连续系统(flow systems) 接触时间(空时)和空速 空时 Space Time (residence time ) 空速 Space Velocity (SV) 接触时间和空间速度 第二节 化学反应速率的表示方式 用转化率作变量表示速率 第三节 动力学方程 1-8 动力学方程的表示方式 特定反应体系 通常可以将温度与浓度施行变量分离: 基元反应,可以根据质量作用定律得出 某些非基元反应,也可以通过其反应机理而分析推理得出。 一般情况下的非基元反应,可由实验确定。 1-9反应速率常数及温度对反应速率常数影响的异常现象 温度对反应速率(总包速率)的影响 最可几分布 左家和右家 各持几张红心? 3-2:67.8% 4-1:28.3% 5-0: 3.9% 速率常数与活化能及温度的关系 1-9反应速率常数及温度对反应速率常数影响的异常现象 第四节 气-固相催化反应本征动力学方程 1-12 固体催化剂 1-13 吸附等温方程 1-14 均匀表面吸附动力学方程 1-15 不均匀表面吸附动力学方程 1-12
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