通过NH3选择性催化还原NO的一种新型催化剂CeO2Al2O3.docVIP

通过NH3选择性催化还原NO的一种新型催化剂CeO2/Al2O3 Yuesong Shen, Shemin Zhu *, Tai Qiu, Shubao Shen 文摘：负载在活性陶瓷上的CeO2/Al2O3催化剂已经被制备，并进行了N2-BET，XRD，TEM和NH3-TPD等表征。对于反应温度和CeO2与Al2O3在CeO2/Al2O3/ATS催化剂上的相互作用对用氨选择性还原NO的影响进行了研究。结果显示在温度范围250-350℃在3000空速条件下，含量为9％（重量）的氧化铝和13％氧化铈的催化剂具有最高的活性。同时在CeO2/Al2O3上的发生的NO选择性催化还原可能是一个氧化还原过程。 关键词：CeO2/Al2O3催化剂 催化活性 SCR机制 1.介绍 用氨选择性催化还原（SCR）的技术一致被视为最有前途的对于削减来自固定来源的氮氧化物的排放的技术之一，因为该反应具有选择性、高效性和经济性等特点。用于减少氮氧化物排放的SCR催化剂的类型包括贵金属、过渡金属氧化物和离子交换沸石。过渡金属氧化物催化剂是可能的最佳的这类催化剂，由于其优越的水热稳定性，良好的抗硫，成本低的特点。然而，在目前，他们中的一些，如商业V基的脱硝催化剂因为原料有毒性，及成本较高，限制了其广泛的应用。因此，开发一个具有无毒，无污染，效率高，成本低的优点的脱硝催化剂，具有十分重要的意义和经济价值。具有高储氧，d电子轨道，良好的抗硫性，和优秀的氧化还原性的铈基氧化物受到了广泛的关注。一种新型的CeO2/ACF[13]催化剂在低温条件下对于用氨的NO的SCR反应具有高活性。徐等人报道了，一种新型的Ce/TiO2催化剂表现优异的对N2的选择性和对SO2和H2O的高耐性。因此，基于铈的氧化物可能成为V基催化剂的一个潜在的替代品。 然而，很少有报道集中在利用CeO2/Al2O3催化剂通过NH3减少NO上。在这项研工作中，研究了CeO2/Al2O3的负载和反应温度对催化剂活性的影响，主要集中在直接影响反应活性的CeO2和Al2O3之间相互作用上。分析了样品的比表面积（BET），结晶相（XRD），微观形态（TEM）和表面酸性（NH 3-TPD）的特征本质。对于在CeO2/c-Al2O3上利用NH3选择催化还原NO也进行了探讨。 2.实验 2.1催化剂制备 CeO2/Al2O3/ATS催化剂通过分步浸渍法制备，使用活性ATS陶瓷作为载体。ATS陶瓷能依次浸渍适量勃姆石溶胶和硝酸铈水溶液。浸渍后，样品在105摄氏度下干燥12小时，接着在500 C焙烧2小时，焙烧后 Ce（NO3）3溶液和勃姆石溶胶分解生成纯氧化铈和γ-Al2O3。此外，为了研究CeO2和Al2O3之间相互作用，氧化铈、氧化铝复合溶胶通过在在空气中500 C煅烧2h合成。 2.2活性测试 对于NO催化还原的活性是通过在在200-400℃固定床石英反应器（10毫米内径）中加入8克催化剂（1.25~10毫米）和400毫升/分钟的气体流量（对应于13000小时的空速）来确定的。模拟烟道气的混合物为600ppm NO，600ppm的NH3，5％O2和N2。该反应器的入口和出口中的“NO”的浓度分别使用烟道气体分析仪（KM9100，凯恩，英国）在线测量。催化剂的SCR活性是由以下方程表示 XNO=([NO]inlet—[NO]outlet)/ [NO]inlet*100% 2.3催化剂的表征 催化剂的比表面积和孔径测定通过在ASAP2010 M设施（Micromeritics 公司）77 K条件下氮气吸附/脱附来测定。粉末的X-射线衍射测量通过一个XTRA的衍射仪（瑞士，铜靶， 1.54056 nm）进行。以10度min-1扫描速率和5°~80°（单位为0.02°）的2θ扫描范围进行扫描。TEM图像通过观察一个加速电压为200千伏和0.143 nm的晶格分辨率的JEM-2010 UHR高分辨率透射电子显微镜观察。 总酸度的评价是通过使用型号为AUTOCHEM2910 (Micromeritics公司)的程序升温氨脱附TPD完成。样品首先在He条件下预热到400，预热1h，然后降温至100℃与氨吸附。引入10 vol% NH3的氦气流1h使其达到吸附平衡。然后再通1h的氦气流出去表面弱吸附的NH3。最后，仪器以10 C/min的升温速率从100℃升温至600℃，在30 ml/min He气流中NH3解吸。氨解吸通过Thermo ONIX ProLab光谱仪在线测定。 3结果和讨论 3.1通过NH3选择性催化还原NO的新型催化剂CeO2/Al2O3/ATS的催化剂活性 图1给出了不同温度下使用CeO2/Al2O3/ATS催化剂通过NH3选择性还原NO的转变曲线。随着反应温度的上升，催化剂活性对应的结果呈现一个抛物