金属离子交换的分子筛化学吸附脱氮的丌-络合机理研究.pdfVIP

第41卷第 10期 2012年 l0月 当 代 化 工 ContemporaryChemicalIndustry VO]．41．NO．10 October．2012 金属离子交换的分子筛 化学吸附脱氮的丌一络合机理研究 王 煦，王玉清，周丹红 (辽宁师范大学化学化 I学院， 辽宁 大连 116029) 摘 要： 应用密度泛函理论计算研究吡咯和吡啶分子在Li，Na，K+，cu，Ag等阳离子交换的Y分子筛 的Ⅱ一络合吸附作用。计算基于 16T(HzSitsAIOz)簇模型，采用BLYP泛函和DNP基组。根据计算的相互作用能， 得到吸附作用能的大小顺序为Cu(I)一YAg(I)一Y¨(I)一YNa(I)一YK(I)一Y．应用 自然键轨道计算探讨了7c一络合 吸附的机理。 关 键 词：密度泛函理论计算；吸附络合物 ；金属离子交换的分子筛；脱氮 中图分类号：TQ424 文献标识码： A 文章编号： 1671-0460(2012)10—1040—04 TheoreticalStudyonthe兀-ComplexationM echanism ofM etal IonicExchangedYZeolitesforDenitr0genati0n WANGXu，WANG Yu—qing，ZHOUDan—hong (DepartmentofChemistryandChemicalEngineering，LiaoningNormalUniversity,LiaoningDalian116029，China) Abstraet：Density functional theory calculation was used to investigate the 7c—complexation adsorption of nitrogen—containingmoleculessuchaspyrroleandpyridineonionexchangingfaujasitetypezeoliteswithLi，Na， K ，Cu，Ag cations．Thecalculationswerebasedontheclustermodelof16T(H22Si15A1022)，andwereperformed withBLYPfunctiona1andDNPbasisset．Accordingtothecalculatedinteractionenergies．theadsoprtionabilityofthe ionexchangingYzeolitesforpyrroleandpyridinefollowstheorder：Cu(I)-YAg(I)一YLi(I)一YNa(I)一YK(I)一Y The7[一complexationadsorptionmechanism canbeverifiedbynaturalbondorbitalanalysis． Key words：Density functional theory calculation；Adsoprtion complex；Metal cation exchanged zeolites； Denitrogenation 随着汽车工业的发展和柴油汽车保有量的快速 作用。理论计算能够从更微观的角度揭示叮r一络合 增长，柴油机车尾气排放的NO 对空气造成污染， 吸附的机理，系统分析金属离子种类及分子筛拓扑 并造成悬浮颗粒物PM2．5的数值居高不下… ，因此， 结构对吸附作用的影响，从而为实验提供预测。 从技术上解决柴油脱氮问题已经成为十分紧迫的研 本工作针对柴油中的含氮杂环